活性炭催化过二硫酸盐降解水中难生化有机污染物

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1、活性炭催化过二硫酸盐降解水中难生化有机污染物摘要过二硫酸盐活化技术是基于硫酸根自由基(S04。)的一种新型高级氧化技术，近年来刚刚兴起，在难生化有机废水处理领域具有良好的发展前景。过二硫酸盐活化方法的研究是其发展过程中的热点之一。本文用活性炭(GAC)在常温常压下直接非均相催化过二硫酸盐(PS)，对水中难生化有机物酸性橙7(A07)、活性黑5(I强5)和活性艳橙(X．GN)进行降解，并对活性炭催化过二硫酸盐体系的初始步骤自由基机理进行研究，目的是开发更加高效、节能的有机废水处理新技术。本方法在常温常压下进行，反应条件温和，操作简单，无需外加能量，无二次污染，无污泥产生，对

2、难生化有机物具有良好的降解效果，是一类极具发展潜力的水处理技术。具体研究内容和结果如下：(1)GAC催化PS体系降解A07：考察了PS浓度、GAC投加量、A07初始浓度、初始pH值对GAC／PS体系的影响。与单独PS氧化体系(A07去除率8％)和单独GAC吸附体系(A07去除率20％)相比，GAC／PS联合体系具有明显的协同作用(A07去除率80％)。三种体系(PS体系、GAC体系和GAC／PS体系)对A07的脱色都遵循一级反应动力学(∥>0．95)，其反应动力学常数分别是O．010h～、0．042H1和0．397h～。PS浓度越高、GAC投加量越多，GAC／PS体系降解

3、效果越好；高浓度和低浓度的A07溶液在GAC／PS体系中处理效果都很好；近中性环境是该体系的最适初始pH值。由紫外可见谱图和总有机碳(TOC)测定可知，GAC／PS体系不仅对A07脱色，而且矿化率较高。当PS和A07摩尔比为100／1，GAC为l∥L的条件下，5h内A07脱色率达80％，萘环去除50％，TOC去除率为48％。PS的分解遵循一级反应动力学(无论是否存在A07)，其分解速率常数随着PS浓度的增加而降低，随着GAC投加量的增加而提高。当用另外两种难生化有机物活性黑5(RB5)和活性艳橙(x—GN)作为模型污染物质时，GAC／PS体系也表现出了类似的协同作用。(2

4、)GAC／PS体系可对典型难生化有机物A07、RB5和X．GN有很好的降解效果。GAC／PS体系是吸附与催化氧化共存的体系，研究吸附与氧化的相互作用很有必要。通过研究不同操作方式和GAC重复使用时对A07的处理效果得知：吸附对氧化存在抑制作用，原因可能是吸附在GAC表面的A07占据了催化位点，氧化剂无法靠近GAC；GAC／PS体系中GAC可以重复使用4次，随着GAC使用次数的增加，GAC部分失活，但随着氧化剂浓度的增加，GAC失活程度减少。重复使用后GAC的吸附能力随着使用次数的增加而减少，其表面含氧官能团、表面微观形态(通过SEM测定)和表面化学物质(通过EDS测定)变

5、化不大。因此，GAC重复使用过程中失活的原因主要是由有机物在GAC表面的吸附引起的。(3)GAC／PS体系有明显的协同作用，这种协同作用是由于GAC／PS体系中产生了硫酸根自由基S04-"或羟基自由基·OH。用醇类和苯酚作为自由基俘获剂得出结论：GAC／PS体系中自由基对有机物的降解主要发生在GAC的近表面，不在液相主体中。(4)GAC／PS体系中GAC可以重复使用4次，因此设计了GAC／PS连续运行体系。序批式操作系统在活性炭柱连续运行4次后催化效果无损失，直接出水运行体系中活性炭柱中的GAC随着反应的进行逐渐失活。用高浓度的PS对GAC进行再生后，活性炭柱又可重新投入

6、使用，但处理效果相比前一次略微变差。关键词：高级氧化技术、过二硫酸盐、活性炭、非均相催化、难生化有机污染物IIActivatedCarbonCatalyzedPersulfateOxidationofOrganicContaminationsinWaterAbstractPersulfate(PS)oxidationisarecentlyemergingtechnologyforthepollutioncontr01．ProducedbyactivatedPS，thesulfatefreeradical，S04一，apowerfuloxidant,Candegrademo

7、stoftheorganiccompounds．Thestudyofactivationmethodisahotissue．Thereareunitaryactivationmethods，suchasheat,ultravioletlight，transitionmetalions，Zero．valentmetalFeo，andthemultiplexactivationtechnologiesincludingPScombined谢mUV／Ti02，dualoxidantsystem，andhybridsofactivat