亚氧化钛电极膜反应器降解4-氯酚废水的研究.pdf

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1、硕士学位论文亚氧化钛电极膜反应器降解4-氯酚废水的研究MAGNÉLI-PHASETi4O7CONDUCTIVEMEMBRANEFOREFFECTIVEELECTROCHEMICALDEGRADATIONOF4-CHLOROPHENOLWASTEWATER谭阳哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628.3密级：公开工程硕士学位论文亚氧化钛电极膜反应器降解4-氯酚废水的研究博士研究生：谭阳导师：尤世界教授申请学位：工程硕士学科：环境工程所在单位：环境学院答辩日期

2、：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X703.1U.D.C:628.3DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringMAGNÉLI-PHASETi4O7CONDUCTIVEMEMBRANEFOREFFECTIVEELECTROCHEMICALDEGRADATIONOF4-CHLOROPHENOLWASTEWATERCandidate：TanYangSupervisor：Prof.YouShijieAcademicDegreeAppli

3、edfor：MasterofEngineeringSpeciality：EnvironmentalScienceandEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工程硕士学位论文摘要电化学氧化法因其高效率、低能耗、无二次污染等优点在氯酚废水处理领域中受到了广泛关注。寻找高效稳定

4、的电极材料及提高有机物降解过程中的传质效率是推动电化学氧化废水处理技术产业化的两大关键。考虑到亚氧化钛具有优异的电化学性能，本课题将其用作电化学氧化水处理技术中的阳极材料，构建了亚氧化钛电极膜反应器，结合膜过滤原理来改善传质，探究亚氧化钛膜结构材料降解氯酚废水的可行性。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）对亚氧化钛膜电极进行了表征，证明其微观结构为大孔和介孔为主的蜂窝状多孔结构，主要组成元素为Ti和O，晶相以Ti4O7相占绝大多数，纯度满足使用要求；采用电化学阻抗谱（EI

5、S）和循环伏安曲线（CV）对亚氧化钛膜电极的电化学性能进行分析，结果表明亚氧化钛的电荷转移内阻和扩散内阻分别低于碳布一到两个数量级，同时其电化学活性面积要比单纯电极本身的表面积高出3个数量级。亚氧化钛膜电极的截留分子量近似为200kDa，具有良好的抗膜污染性能。在有蠕动泵的条件下获得了3.96×10−5m·s-1的传质速率常数，增加蠕动泵的抽吸作用后增强了溶质向阳极表面的水平对流。丰富的孔隙结构、优异的电化学性能以及区别于其他传统电极的独特且优良的膜性能，为电化学过程快速有效地降解有机污染物提供了更好的条件。通过

6、循环伏安法、线性伏安法和计时电量法对4-氯酚在亚氧化钛膜电极表面的电氧化行为和动力学规律进行了考察，结果表明4-氯酚的电氧化过程受电极/溶液界面的扩散过程和电极表面的吸附过程共同控制，其从溶液向电极表面扩散的扩散系数为4.3×10-6cm2·s-1。4-氯酚废水电化学氧化降解关键参数的影响研究结果表明，对于初始浓度为20mg·L-1的模拟废水，最优的电解质溶液、膜通量、电流密度条件分别是0.04mol·L-1的硫酸钠溶液、0.023mL·cm-2·s-1和5mA·cm-2，对4-氯酚的去除率最高可以达到100%，

7、且反应能耗较低。阴离子共存条件下的对实际工业废水深度处理研究结果显示，在2.5h内可使电渗析浓出水中的COD和色度均达到可直接排放的标准，且矿化率为63.10%，能耗为85.12kWh·kgCOD-1。通过自由基捕获法证明了羟基自由基是亚氧化钛膜电极在电解氧化4-氯酚废水中的主要强氧化活性物质，并对4-氯酚降解过程的中间产物进行了定性定量的检测，分析了4-氯酚在该体系下的降解反应历程：4-氯酚在阳极和阴极区-I-哈尔滨工业大学工程硕士学位论文分别被氧化和还原生成对苯二酚、对苯醌和苯酚，并在电极/溶液界面产生的强氧

8、化活性物质的作用下开环生成一系列小分子有机酸，最终被彻底矿化为CO2和水。关键词：电化学氧化；电极膜反应器；亚氧化钛阳极；4-氯酚；降解-II-哈尔滨工业大学工程硕士学位论文AbstractElectrochemicaladvancedoxidationhasbeenreceivingagrowingattentioninthefieldofchlorophenolwas