甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究

甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究

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时间:2019-03-15

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1、学校代码:号:专业学位硕士论文甲灭酸金属配合物的合成及其论文题催化烯烃氧化活性研究专业学位类别药学研究方向:化学生物学论文作者:李腾指已教师张井岩教授:定稿日期:年月日学位论文使用授权声明本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权华东理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。保密论文在解密后遵守此规定。论文涉密情况:不保密□保密,

2、保密期(年—月—日至—年—月—日)学位论文作者签名:指导老师签名:日期评;月》日日期:年月日分类号:密级:华东理工大学硕士专业学位论文甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究李腾指导教师姓名:张井岩教授华东理工大学申请学位级别:硕士专业名称药学论文定稿日期:论文答辩日期:学位授予单位:华东理工大学学位授予日期:答辩委员会主席王世立高工评阅人:章飞芳副教授柯燕雄副教授作者声明我郑重声明:本人恪守学术道德,崇尚严谨学风。所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的结果。除文中明确注明和

3、引用的内容外,本论文不包含任何他人已经发表或撰写过的内容。论文为本人亲自撰写,并对所写内容负责。论文作者签名:年月曰华东理工大学硕士学位论文第页甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究摘要甲灭酸与过渡金属形成的配合物不仅能提高甲灭酸的药物活性而且能降低其毒副作用。由于含有过渡金属离子,这些甲灭酸金属配合物还表现出很多特有的性质,如催化氧化、抗菌活性、抗恶性增殖活性等。本论文旨在研宄甲灭酸金属配合物催化氧化烯烃的活性,探索金属离子以及配合物的结构对它们的催化活性的影响。基于课题组前期的研究工作,利用甲灭

4、酸(和过渡金属离子、、、以及含氮杂环,联啦唆(、,菲罗啉(辅助配体合成了种甲灭酸金属配合物,其中、和三种配合物未见文献报道。这些配合物都通过紫外光谱、元素分析、红外光谱等方法进行了表征。的晶体结构表明它为单核六配位结构,镍离子与两分子甲灭酸、两分子甲醇和一分子,’联吡啶配位,形成一个扭曲的八面体结构。为了系统研究这些甲灭酸金属配合物催化烯烃氧化的活性,以甲灭酸钴配合物为模型催化剂,系统考察了溶剂、温度、时间等反应条件对催化反应的影响,得到了最佳催化反应条件。在此反应条件下我们比较了合成的其它甲灭酸配合物的催

5、化活性。研宄发现除了甲灭酸锌配合物没有烯烃氧化催化活性外,其它甲灭酸金属配合物均表现出一定的烯烃氧化催化活性。其中和两个甲灭酸金属配合物具有良好催化能力,它们的活性高于甲灭酸的其它金属配合物。以二氯乙烷为溶剂、叔丁基过氧化氢为氧化剂,在。回流一小时,这两个配合物能催化苯乙烯生成苯甲醛,其转化率分别为和,选择性分别为和。关键词:甲灭酸金属配合物;催化氧化;苯乙烯第页华东理工大学硕士学位论文,,,,、,,,,,,°,,华东理工大学硕士学位论文第页目录第章前言職甲灭酸及其甲灭酸金属配合物甲灭酸非甾体抗炎药的金属猛

6、配合物非甾体抗炎药的金属钴配合物非留体抗炎药的金属镇配合物非留体抗炎药的金属铜配合物非甾体抗炎药的金属锌配合物甲灭酸和其他金属的配合物甲灭酸金属配合物的抗氧化活性金属配合物的催化烯烃氧化本论文的研究思路第章甲灭酸过渡金属配合物的制备及其表征弓言实验部分实验材料溶液配制实验方法甲灭酸金属配合物的合成结构表征电导率质谱紫外可见光吸收红外光谱晶体结构本章小结第章甲灭酸过渡金属配合物的催化氧化活性研宄弓言实验部分第页华东理工大学硕士学位论文实验材料溶液配制实验方法结果与讨论催化活性的初步研究溶剂的筛选温度的优化氧化

7、剂的筛选反应时间的优化氧化剂当量的优化催化剂的优化不同烯烃的催化氧化效果比较不同配合物的催化活性比较催化反应机理讨论本章小结第章总结与展望展望参:献舰华东理工大学硕士学位论文第页第章前言概述甲灭酸是一种传统的非留体抗炎药,临床上用于治疗关节炎引起的炎症和疼痛等症状,长期服用甲灭酸会有肠道和肝脏等部位的副作用。近年来研宄发现,甲灭酸等非留体抗炎药的衍生物不仅能提高药物活性、而且能降低其毒副作用。例如,非留体抗炎药的幾基替换成横胺基后不仅可以提高其脂氧合酶(抑制活性,而且使其具有前列腺素合酶抑制活性。为了减少甲

8、灭酸的毒副作用,提高其药效,人们探索了许多不同金属离子、不同辅助配体的甲灭酸金属配合物,例如甲灭酸猛配合物、甲灭酸铜配合物、甲灭酸钴配合物、甲灭酸锌配合物等【,并对这些配合物的体内、体外活性进行了测试。值得注意的是,这些甲灭酸金属配合物能淬灭,二苯基三确基苯胼(自由基、轻基自由基和超氧自由基的活性,具有很强的抗氧化活性。并且甲灭酸金属配合物的结构以及金属离子对它们的抗氧化活性有很大影响【】。由于金属离子的存在以及

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