生物质富氮热解联产含氮化学品的实验研究

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1、分类号学号M201270863学校代码10487密级硕士学位论文生物质富氮热解联产含氮化学品的实验研究学位申请人：闻明学科专业：热能工程指导教师：张世红教授邵敬爱副教授答辩日期：年月日AThesisSubmittedinPartialofFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringExperimentalResearchonthePolygenerationforHigh-valueNitrogen-containingChemicalsDuringBiomass

2、Nitrogen-richedPyrolysisCandidate：WenMingMajor：ThermalEngineeringSupervisor：Prof.ZhangShi-HongA.P.ShaoJing-AiHuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074，P.R.China独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已标明引用的内容外，本论文不包含任何其他人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集

3、体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在______年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：年月日年月日华中科技大学硕士学位

4、论文摘要生物质能作为可再生能源，在利用过程中，具有能量密度小，收集困难，难于粉碎等缺点严重制约了其规模化应用。生物质热解是一种有前景的热化学转化技术，它可以得到气液固三态产物；将生物质经过热解转化成高值产品是生物质资源化利用的重要发展方向。本文着眼于生物质富氮热解联产高值含氮油和碳这一目的，选取了两种不同的富氮热解方式，第一种方式为以木屑为原料在尿素的浸渍下使生物质表面含有大量的氮素，在固定床中进行热解制取目标产物，第二种富氮方式为在热解过程中在线引入氨气，选取原料为木屑和玉米秆。本文以这两种富氮方式为主线，在固定床台架上进行了相关实验，为

5、生物质高值化利用提供理论基础。首先是选取了木屑为研究对象，使用不同质量分数的尿素溶液对样品进行预处理，在TG-FTIR实验装置上进行了尿素的热解实验，并研究其气体产物释放特性，在固定床上进行了不同温度下的热解实验，同时进行了550℃下不同质量分数的尿素溶液浸渍木屑样的热解实验，热重红外结果显示尿素在160℃下开始热解，产物为CO2和NH3，NH3的释放在503s时达到峰值，CO2的释放则出现了两个峰，且在957s时达到最大。木屑浸渍尿素过后热解的生物油中含氮化学品包括少量的酰胺类物质和含氮杂环，热解焦炭表面含有大量的含氮结构包括C-N和C=

6、N官能团，随着温度的增加焦中的含氮量在逐渐减小，油中的含氮量在增加说明高温有利于氮向油中转移。通过PY-GC/MS研究了单组分纤维素和木质素的尿素浸渍热裂解实验，选取了不同的升温速率、不同的温度和不同浸渍比例下的实验，GC/MS分析结果中出现了吡咯、腈类和噁唑烷酮等含氮物质，且含氮产物都是在高温下生成，随着温度的升高含氮产物的含量在升高。木质素在不同温度下热裂解产物含氮产物比较少，这可能是与木质素的结构有关系。纤维素在不同的升温速率下热裂解产物有很大的区别，在低升温速率5℃/min条件下，热解产物至检测出了叠氮化氢和尿素分子，可能是低I华中

7、科技大学硕士学位论文升温速率下不利于挥发份和尿素的交互反应发生。最后在氨气气氛下进行了了木屑和玉米秆的热解实验，研究不同温度和停留时间以及不同载气流量下工况，使用GC-MS分析得到了木屑和玉米秆热解油中包含了大量的含氮物质，达到80%以上，温度和载气流量对油中的组分有显著的影响，随着温度和流量的增加玉米秆和木屑表现出了不同的规律。对于玉米秆来说温度增加，在850℃、流量为200ml/min工况时生物油含氮物质最多；木屑则是在850℃、流量为600ml/min下含氮物质产率最大。不同温度和时间下热解的焦炭表面的最高含氮量都出现在850℃；XP

8、S分析结果显示木屑和玉米秆表现出了一致的规律，在350、550℃温度下表面存在一定的芳香环和脂肪族C-H键，随着温度的升高逐渐分解，在高温下C1s拟合发现木屑和玉米秆中芳香环的C