粘土矿物吸附富勒烯的分子模拟研究

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1、学校代码10530学号201230151550分类号X703密级硕士学位论文粘土矿物吸附富勒烯的分子模拟研究学位申请人程幸荣指导教师朱润良研究员学院名称化工学院学科专业环境工程（专硕）研究方向废水处理新技术二零一五年五月三日AdsorptionofFullereneonClayMineralSurface:MolecularModelingStudyXingrongChengCandidateSupervisorProfessorRunliangZhuCollegeCollegeofChemicalEngi

2、neeringEnvironmentalEngineeringProgramSpecializationNewmaterialandTechnologyofWastewaterTreatmentDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityMay3rd,2015Date湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己

3、经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中Ｗ明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：抑文年ｉ月八日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可Ｗ将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检、索，可采用影印缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签

4、名；巧日期：抑＾月／〇日ｆ主年、导师签名、：４曰期：年／月（曰、／八／Ａ＆Ｉ摘要随着纳米材料在电子、医学、环保、能源等多个领域的广泛应用，各种人造纳米材料不可避免地通过多种途径进入环境介质，并产生潜在的生态毒害效应，因此其环境化学行为受到广泛关注。粘土矿物作为自然介质中普遍存在的一种地质吸附剂，具有特殊的层状结构和理化性质，对环境中污染物的迁移、归趋及污染控制等过程产生重要影响。因此，研究纳米颗粒与粘土矿物的表/界面作用有助于明确纳米颗粒的环境化学行为。本文采用计算模拟技术，研究了粘土矿物表

5、面结构及水化状态对富勒烯分子与粘土矿物表/界面相互作用特征的影响，重点考察了富勒烯在粘土矿物表/界面的吸附位点、吸附能、赋存状态等信息。研究取得成果如下：(1)C60分子在叶腊石片层表面平衡构型趋向单分子层排列。真空环境中C60分子能自发的吸附到叶腊石硅氧烷表面，底部嵌入硅氧烷表面六元方环空穴达到稳定吸附。往体系中逐渐增加C60分子，观察到C60分子趋向单分子层排列。通过对体系吸附自由能考察可知：随着C60分子数目的增多，被考察C60分子的吸附自由能最低点的绝对值逐渐增大，这说明体系对单个C60分子的吸附作

6、用增强。(2)水环境中，叶腊石表面对C60分子有较强亲和性，但吸附过程需要突破水化层形成的能量势垒。叶腊石与C60分子均属疏水性物质，但在水环境中，C60分子与水分子之间较强的范德华作用会导致其周围形成水化层。因此，C60分子在吸附过程中需要突破水化层形成能量势垒。在运动到临近硅氧烷片层表面时会吸附在六元方环空穴上，形成稳定的吸附状态。吸附自由能计算结果表明，随着C60分子数目的增加，体系对单个C60分子的吸附作用增强。(3)高岭石的羟基表面由于强水化作用而难以有效吸附C60分子。真空环境中C60分子能够吸

7、附到高岭石羟基表面。这个过程中，高岭石羟基表面的吸附能力小于叶腊石硅氧烷表面的吸附能力。水相条件下，高岭石片层表面羟基与水分子之间相互作用较强，高岭石片层表面会形成致密的水分子层，对C60分子的吸附造成消极影响。吸附自由能计算结果显示，1、2、3个C60分子的吸附自由能最低值分别为-0.096eV，-0.110eV，-0.136eV。这表明随着体系中C60分子数目增多，体系对被考察C60分子的吸附作用增强。同时，PMF曲线变化中会出现能量势垒和局部自由能最低值，这说明水环境中，高岭石片层、C60分子与水分子

8、之间形成了一个较为复杂的体系，C60分子在运动过程中需不断突破自身或整个体系对它的作用。关键词：分子动力学模拟；叶腊石；高岭石；C60分子IAbstractAsthenanomaterialsarewidelyusedinthefieldsofelectronics,environmentalprotec-tion,medicineandenergydevelopment,etc.Avarietyofman-ma