电化学体系中羟基自由基的检测及生成规律的影响研究

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1、分类号2^2学号1204210581备姿走疚科栽太#学位论文电化学体系中羟基自由基的检测及生成规律的影响研究作者_________________________指导教师姓名薛娟琴教授于丽花讲师—申请学位级别颂士专业名称冶金物理化学论文提交日期论文答辩日期学位授予单位备委A疚斜妓太營答辩委员会主席♦佟矣本人郑重声明我所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中已经标明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不包含本人或其他人在其它单位已申请学位或为其它用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的所有贡献均

2、已在论文中作了明确的说明并表示了致谢。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。论文作者签名:曰期：心/关于学位论文使用授权的说明本人完全了解西安建筑科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或者其它复制手段保存学位论文。(保密的论文在论文解密后应遵守此规定）论文作者签名:指导教师签名：日期：本人授权中国学术期刊.（光盘版）杂志社、中国科学技术信息研究所等单位将本学位论文收录到有关“学位论文数据库”之中，并通过网络向社会公众提供信

3、息服务。因某种特殊原因需要延迟发布学位论文电子版，同意在□一年/□两年/□三年以后,在网络上全文发布。（此声明处不勾选的，默认为即时公开）论文作者签名:指导教师签名日期：6、/西安建筑科技大学硕士学位论文电化学体系中羟基自由基的检测及生成规律的影响研究专业：冶金物理化学硕士生：蒋朦指导教师：薛娟琴教授于丽花讲师摘要随着我国工业的迅猛发展，由工业废水排放引发的水污染问题日渐引起人们的广泛关注。其中生物难降解有机废水由于处理难度大，采用传统的方法很难达到满意的效果，而电化学氧化技术是一种新型绿色的生物难降解有机废水处理技术，具有兼容性好、处理效率佳、不易产生二次污染、操作简便、易于实现

4、自动化等优势，近年来成为国内外研究者广泛关注的热点领域。电化学氧化技术主要通过产生强氧化剂——羟基自由基(·OH)，使得有机污染物被氧化降解。因此，对·OH自由基的生成及影响规律进行检测，对于优化反应条件和反应器设计，深入研究有机物的电化学氧化机理具有重要的意义。本论文采用电沉积法制备出了以[emim]BF4离子液体为添加剂的高性能Ti/PbO2电极，通过SEM、XRD、苯酚模拟废水降解实验和强化寿命测试等方法对自制Ti/PbO2电极的表面形貌、电极活性及稳定性进行了表征。研究结果显示：50℃时添加50mg/L[emim]BF4离子液体制备得到的电极结晶良好，沉积层均匀致密，且电极

5、活性较高、稳定性较好，可以用作电化学氧化体系中·OH自由基的产生电极。使用高效液相色谱-紫外检测技术(HPLC-UV)，分别以水杨酸(SA)和4-羟基苯甲酸(4-HBA)为捕捉剂测定电化学氧化体系中生成的·OH自由基。色谱分离条件为：柱温为30℃、流动相为40%(v/v)甲醇：60%(v/v)超纯水、流速为1mL/min、每次进样20µL。研究结果显示，SA和4-HBA分别与·OH自由基的电化学氧化反应均-4-1-4-1符合一级反应动力学，反应速率常数分别为2.1833×10s和1.3500×10s；SA的捕捉能力为4-HBA的3倍，相较而言SA具有更高的灵敏度。因此SA为更适宜本

6、研究体系的捕捉剂。西安建筑科技大学硕士学位论文以SA为捕捉剂，从电解液性质、电解反应器条件和外部能量输入等角度探寻不同的电化学氧化条件对·OH自由基生成的影响规律。结果表明：随着电解液pH值的增大，·OH自由基的生成速率逐步增加，碱性条件下更有利于·OH自由基的生2成；电流密度的增加使得·OH自由基生成速率逐渐增加，当电流密度大于10mA/cm时，·OH自由基生成速率的增加趋势逐渐平缓；使用较低浓度范围的支持电解质，·OH自由基的生成速率先增大后减小，0.03mol/L无水Na2SO4更适合本研究体系；无机抑制剂对·OH自由基生成的抑制作用强于有机抑制剂，且Na2CO3对·OH自由

7、基生成的抑制作用最强；随着极板间距的增加，·OH自由基生成速率先增加后减小，当极板间距为3cm时·OH自由基生成速率最高；阴极材料为不锈钢时可实现节约能耗的目标。关键词：·OH自由基；电化学氧化；水杨酸；4-羟基苯甲酸；高效液相色谱本研究得到国家自然科学基金项目(51278407,51478379,51408468)的资助。西安建筑科技大学硕士学位论文DetectionandResearchoftheHydroxylRadicalsThatGeneratedbyEle