水中典型溴系阻燃剂污染控制技术研究

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1、硕士学位论文水中典型溴系阻燃剂污染控制技术研究STUDYONTHECONTROLOFTYPICALBROMINATEDFLAMERETARDANTSINWATER余娜哈尔滨工业大学2015年12月国内图书分类号：X703学校代码：10213国际图书分类号：628.3密级：公开工学硕士学位论文水中典型溴系阻燃剂污染控制技术研究硕士研究生：：余娜导师：李继教授申请学位：工学：硕士学科：市政：工程所在单位：深圳研究生院：答辩日期：2015：年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学：ClassifiedIndex：X703U.D.C：628.3DissertationfortheMasterDegr

2、eeinEngineeringSTUDYONTHECONTROLOFTYPICALBROMINATEDFLAMERETARDANTSINWATERCandidate：YuNaSupervisor：Prof.LiJiAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreeinEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofT

3、echnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要溴系阻燃剂（BFRs）是一类新兴的持久性有机污染物，其中多溴联苯醚（PBDEs）、四溴双酚A（TBBPA）和六溴环十二烷（HBCD）是最主要的三种，在PBDEs中十溴二苯醚（BDE-209）的使用量最大。PBDEs、TBBPA和HBCD在东江支流工业排水中被检出。目前针对溴系阻燃剂去除的实用技术不多，缺乏多种溴系阻燃剂存在下的的去除技术方案。本文选取TBBPA、BDE-209和HBCD为研究对象，用氧化法和光降解法对这三种典型溴系阻燃剂进行去除研究，探索适用于实际水体中去除典型溴系阻燃剂的技术方案。研究结果表明，臭氧和高锰酸钾氧化对TB

4、BPA均有较好的去除效果。臭氧氧化TBBPA速率很快，较大的臭氧投加量、碱性条件、高温、较小的底物初始浓度有利于TBBPA的去除。但臭氧过量投加时会产生溴酸盐。高锰酸钾氧化TBBPA的反应速率也很快，去除率随高锰酸钾浓度的增加而增大，随pH值、底物初始浓度的增加而减小。高锰酸钾过量时，高锰酸钾氧化TBBPA的反应对TBBPA是一级反应。但臭氧和高锰酸钾氧化对BDE-209和HBCD均无去除效果。254nm紫外光降解可以很好的对BDE-209和TBBPA进行去除。两者初始浓度均为0.3μmol/L时，分别在反应120min和60min可以实现完全去除。为进一步提高光降解反应速率，在同一紫外

5、光源照射下加入Na2SO3，对BDE-209和TBBPA进行去除研究。两者的去除率较单独UV下均有所提高。UV和UV/Na2SO3对典型溴系阻燃剂的降解反应均符合一级反应动力学方程。同时用254nm紫外光降解对HBCD进行了去除研究，结果表明，反应速率较为缓慢。针对较难去除的HBCD，又采用了185nm紫外光对其进行降解。结果表明，HBCD初始浓度为0.3μmol/L时，在79W/185nm紫外光照射下仅需2h可降解完全。同时对TBBPA和BDE-209也进行了降解研究，结果表明，21W/185nm紫外光照射下两者分别仅需20min和40min可降解完全。通过上述各方法对典型溴系阻燃剂T

6、BBPA、BDE-209和HBCD的去除研究可以得出，当实际水体中只有TBBPA时，优先选用高锰酸钾氧化技术；当水体中存在BDE-209时，优先选用Na2SO3/UV（254nm）高级还原技术；当存在HBCD时，选用185nm紫外光降解。关键词：四溴双酚A；十溴二苯醚；六溴环十二烷；氧化法；紫外光降解-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractBrominatedflameretardants(BFRs)areanewlyemergedvarietyofpersistentorganicpollutants,ofwhichpolybrominateddiphenylethers(

7、PBDEs),tetrabromobisphenolA(TBBPA)andhexabromocyclododecane(HBCD)aremostimportantthreeones.Decabromodiphenylether(BDE-209)isofhighestdemandinPBDEs.PBDEs,TBBPAandHBCDaredetectedintheindustrialsewageoftheEastRiver.Atthep