微流控反应器中苯酚电催化氧化研究

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1、？矣摩乂蓉ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第—所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５ＬＩ１Ｉｉ１１学科专业：化学工程３－王耍婷：作者姓名哪ＷＳＫｉ指导欄；蔡旺锋副漏ｍｍ■ＨＢＳ３Ｂ．？－ｃ？■？－．ｆ．＊．Ｐｖ５旷天津大学研究生院眉ｍｒ淵ｉ＂２０１５年５月等＾麵顏ｆ天津大学硕士学位论文微流控反应器中苯酚电催化氧化研究Thestudyonelectrocatalyticoxidationofphenol

2、inmicrofluidicreactor学科专业：化学工程研究生：王雯婷指导教师：蔡旺锋副教授天津大学化工学院二零一五年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加Ｗ标注和致谢之处外包含其他人己经发，论文中不表或撰写过的研巧成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年ｒ月日学位论文版

3、权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可将学位论义的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名导师签名：日主葦＾签字日期：对文年玉月＾日签字日期：如ｒ年＾月么）日摘要酚类物质在目前的工业生产中应用十分广泛,是典型的有毒、生物难降解有机物，这类物质的排放对环境及生物

4、都有严重的危害。在含酚废水的处理技术中电化学催化氧化技术具有良好的发展前景。针对电催化技术中反应器的开发，本文研究了微流控反应器中苯酚的直接阳极氧化过程，分析了此种微流控反应器对苯酚电催化氧化降解的促进作用。首先，采用高温氧化法和电沉积法制备得到六种不同的活性阳极，分别对各电极进行电化学特性和常规反应器中的降解效果分析。使用循环伏安扫描曲线和线性伏安曲线对各电极的过氧电位及苯酚氧化峰进行对比，以优选出过氧电位高、苯酚氧化峰电势低的阳极。将对比结论与苯酚降解效果结合分析，最终筛选出电化学性能良好的Ti/S

5、nO2-Sb2O5及Ti/Sn-Sb/PbO2电极，二者的析氧电位均为2.5V，7小时后降解终点的苯酚去除率也可分别达到80%及90%。进一步将筛选后电极分别安置在微通道电解槽内，并对各操作参数如ΦV、h、i进行了考察。研究结果表明，微通道电解槽的特别构型可以强化有机物在阳极表面的传质，增大了反应速率常数，使降解过程可以在较短的时间内达到相同的降解效果。在同样达到90%苯酚去除率的情况下，微流控反应器可以将降解时间由常规反应器中的6~7小时缩短到2~3小时，提高了电流效率，有效控制能耗。对苯酚的第一步氧

6、化过程进行动力学分析，提出零级和拟一级反应假设对实验数据进行回归，回归结果显示不同阳极表面苯酚在微通道电解槽内的动力学分析结果有所不同。当使用Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2时回归偏差较大，说明此时苯酚的降解过程不是由传质及电子转移控制，推测该过程为反应控制。在Ti/SnO2-Sb2O5阳极环境下的良好回归结果说明微流控反应器中Ti/SnO2-Sb2O5阳极表面的苯酚电催化氧化过程主要受传质控制，并与电子转移进行的次级控制协同作用。关键词：阳极氧化；微流控反应器；苯酚；Ti/SnO2-Sb2O5；T

7、i/SnO2-Sb2O5/PbO2ABSTRACTPhenolisakindoftoxic,biologicalrefracotoryorganiccompounds.Theyhavebeenwidelyusedinthepresentindustrialproduction,andwerefoundinwastewaterinavarietyofindustrieslikepaperindustry,petrochemicalrefineries,plasticproductionindustry.T

8、heelectrochemicalcatalyticoxidationtechnologyhasgoodprospectsfortreatmentofwastewaterthatcontainingphenol.Inthispaper,thedesignofelectrochemicalreactorhasbeenresearch,andtheanalysisofinfluenceofmicrofluidicreactorondegrada