常压下固体废弃物热解气的ni-fe基催化剂甲烷化反应机理研究

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1、东斋夫營硕±学位论文Ｎ－Ｆｅ常压下固体废弃物热解气的ｉ基催化剂甲烧化反应机理研究专业名称：动力工程作者姓名：程崇博指导教师：化德魁；姜小禅Ｍｅｔｈａｎａ村ｏｎｏｆａｓｒｏｄｕｃｔ化ｏｍｓｏｌｉｄｇｐｒｏ－ｗａｓｔｅｌｓｉｓｏｎＮｉＦｅｃａｔａｌｓｔｓｕｎｄｅｒｐｙｙｙａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐｒｅｓｓｕｒｅＡＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＳｕｂｍｋｔｅｄ化ＳｏｕｔｈｅａｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＦｏｒ化ｅＡｃａｄｅｍｉｃＤｅｇｒｅｅｏｆＭａｓｔｅｒｏｆＥｎ

2、ｇｉｎｅｅｒｉｎｇＢＹＣｈｅｎＣｈｏｎｂｏｇｇＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＡ．Ｐｒｏｆ．ＳｈｅｎＤｅｋｕｉＡｎｄＡ．Ｐｒｏｆ．ＪｉａｎＸｉａｏｘｉａｎｇｇＭＯＥＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＥｎｅｒｇｙＴｈｅｒｍａｌＣｏｎｖｅｒｓｉｏｎａｎｄＣｏｎｔｒｏｌＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｅｒａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｇｙＳｏｕ化ｅａｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＪｕｎｅ，２０１５东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研巧工作及取

3、得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加Ｗ标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或揉写过的研巧成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研巧所做的枉何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：主日期：４木瑪东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研充所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档、。，可Ｗ采用影印缩印或其他复制手段保存论文本人电子文档的内容和纸质一致。除在保密期内的保密论文外论文的内容相，允许

4、论文被査阅和借阅，可Ｕ公布（包括刊登）论文的全部或部分内容。论文的公布（包括刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师緣名日期：辑摘巧巧要固体废弃物热解气化是固体废弃物离值化利用的转化方法。将固体废弃物热解气进行甲レ烧化反应制备合成天然气不仅可Ｗ减缓对目前天然气的需求，并且可ッ提高热解气利用率。一固体废弃物热解的不可凝气体产物般是在常压下输出的，若将输出的气体直接在常压下继续进行甲巧化反应制备合成天然气，便不用再对系统或是合成气加压，这样可Ｗ节约运营成一本，节省能源。因此，目前需要对常压

5、下甲烧化的工艺条件及甲拐化催化剂需要进行更进步的研究，期开发经济高效的常压甲烧化催化剂可Ｗ直接与之锅合。一－ＡＩＯ－本文首先采用为载体，系列ＮｉＦｅ／Ａｌ催化Ｙ２３，用等体积浸溃法制备了２化甲掠化，－３００００ｍＬ／ｈ－４５００００ｍＬ／ｈ围内齐Ｌ实验结果表明，反应温度，常压下，反应空速在（ｇ）（ｇ帷’’２？－－双金属催化剂在３０Ｃ３３０Ｃ范围内进行甲院化反应最佳。Ｆｅ的引入，使得ＮｉＦｅ／ｙＡｌ２〇３表现出高的甲焼化活性，Ｃ０的转化率接近１００％，ＣＨ４的选择性可达９０％ＩＵ上。在Ｎｉ和Ｆｅ－的负载量均在１５

6、％的情况下。ＢＥＴ、ＸＲＤＴＰＲ分析表明，，催化剂催化效果达到最佳及Ｈ２Ｎ－Ｆ／－ＡｌｉＦｅｉｅＹ２〇３双金属催化剂中Ｎ、之间产生了明显的相互作用，铁助剂的添加可减少了镇生成ｉＯ招尖晶石ＮｉＡｌ２化的，也就増加了游离态的ＮｉＯ，使催化剂的还原温度降低，Ｎ的分Ｎｉ－１５Ｆｅ／－Ａｌ〇散度有所提高，提高了催化剂活性。接着进行了１５丫２催化剂的寿命测试，发现３－－－Ａｈ在１５Ｎｉ１５Ｆｅ／丫ｌ２〇３催化剂的寿命１２１５左右。－、ｉ〇随后采用沉淀共沉淀、溶胶凝胶法二种不同的制备方法制备Ｔ２Ａｈ〇３为复合载体，一－－Ａ制

7、备了系列１５Ｎｉ１５Ｆｅ／Ｔｉ〇ｌ〇甲烧化催化剂ｉ〇的添加与制备方法对催化２２３．为了研巧Ｔ２－－ｉｉｅ／Ａｌ〇剂甲烧化活性与寿命的影响，添加Ｔ〇么后可Ｗ使１５Ｎ１５Ｆ催化剂。实验结果表明２丫２３－－１５Ｎｉ１５Ｆ／Ｔｉ〇Ａｌ〇具有更宽的甲烧化适宜温度范围。溶胶凝胶法制备的ｅ２２３催化剂的甲烧化－－。ｂｅｔ、ＸＲＤ、ＴＥＭ活性最高。Ｔｉ〇２的添加增加了１５Ｎｉ１５Ｆｅ／ＹＡｌ２〇３催化剂的抗积碳的能力－ＴＰＲ分析表明－ＩＯ及Ｈｚ，载体中加入部分Ｔｉ〇２可削弱Ａ２与ＮｉＯ的相互作用，也就是减少丫３〇－〇，可使Ｎ，増加

8、ＮｉＯ晶Ａｌ面上的了療铅尖晶石ＮｉＡｌ２４的生成ｉＯ晶粒细化粒在载体丫２３表－－。１５Ｎ１５Ｆ／ＴｉＡｌＮＯ的，达分散溶胶凝胶法制备的ｉｅ〇〇催化剂的活性组分ｉ分散程度最高２２３到纳米级。，催化活性