多孔银电极的制备及其用于co_2电还原性能的研究

《多孔银电极的制备及其用于co_2电还原性能的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、？矣东乂蓉ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５１ＩＫ：Ｊｐ：ｉ－ｆ硕±学位论ｍｍ．化学工艺学科专业；ｊ；韩真真：Ｈ作者姓名：ＬＵ指导教师；ｉ华副教授ｍＩ？天津大学研究生院：ｐｉｍ２０巧年５月省？ｐ．ｊ＊－？Ｉ－．￣一，多孔银电极的制备及其用于CO2电还原性能的研究FabricationofporousAgelectrodeanditselectrocatalytic

2、propertyofCO2reduction学科专业：化学工艺研究生：韩真真指导教师：王华副教授天津大学化工学院二零一五年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加ｔｕ标注和致谢之处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得夭津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名签字日期：从ｆｒ年ｒ月ａ《日学

3、位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留。、使用学位论文的规定特授权天津大学可Ｗ将学位论义的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：破真真导师签名：／ｊｘ八化：签字日期：扣ｒ年￡月日签字日期年Ｓ月日摘要CO2电化学还原是解决温室效应及实现CO2资源化利用的有效途径。银是一种良好的可将CO2

4、选择性还原为CO的电催化剂。但目前普通Ag片电极存在电流效率较低、电极易中毒失活等问题。本研究以提高电极电活性表面积和稳定性为目标，采用氢气泡动态模板法制备具有银纳米颗粒堆积的孔壁、三维立体的多孔结构的银电极，并研究该电极电还原CO2为CO的电催化性能。在多孔银电极制备中，考察了沉积液组成、沉积电流密度、沉积时间等制备条件对电极形貌及CO2电还原性能的影响，确定了制备条件。采用SEM、XRD、EDS表征了电极形貌和组成，结果表明多孔银电极沉积层孔壁由粒径为40～100nm的银纳米颗粒构成，平均孔径约20μ

5、m，沉积层厚度约为30μm。多孔银沉积层为多晶结构Ag，电极表面无杂质。循环伏安测试结果表明，与平滑银片电极相比，多孔银电极的电化学表面积约为120倍，CO2还原分电流最高约为3.5倍将多孔银电极应用于CO2电还原制CO研究中，考察了电解电位、电解液浓度、反应温度等电解反应条件对电极CO2电还原性能的影响。在电解电位为-1.7V、电解液中KHCO3浓度为0.5M、反应温度为25℃时进行恒电位电解反应1h，多2孔银电极上反应电流密度可达14mA/cm，CO电流效率在反应时间内稳定保持2在90%以上；而相同条

6、件下平滑银片电极上电流密度仅为7mA/cm，且在反应1h内CO电流效率由74%降低至58%。电极失活原因探究结果表明，银片电极电解反应后表面部分区域出现的黑色含碳氧的化合物可能是造成银片电极失活的主要原因；而多孔银电极由于电极表面独特的纳米颗粒结构使其在反应中不易发生失活，催化稳定性更高。通过Tafel测试对反应机理进行了研究，发现多孔银电极与银片电极上CO2-电还原的速率控制步骤相同，均为CO2得一个电子变为吸附态的CO2•的过程。2采用旋转圆盘电极装置减小扩散控制影响后，反应电流密度增加为21mA/c

7、m。在电极稳定性进行考察中，多孔银电极在持续反应4h内表现出良好的稳定性；而在重复使用三次过程中，随使用次数增加，平均电流密度逐渐降低，SEM结果表明这是由于重复使用过程电极表面的部分银颗粒发生了脱落。关键词：二氧化碳电化学还原多孔银电极一氧化碳ABSTRACTElectrochemicalreductionofCO2isaneffectiveapproachtoresolvingthegreen-houseeffectaswellasrealizingtheutilizationofCO2.Silver

8、isapromisingelectrocatalystforselectivereductionofCO2toCO,whileitstillhastheproblemsoflowcurrentdensityandrapidlossofactivity.Aimingtodevelopanelectrodewithlargeactivesurfaceareaandhighstability,wepreparedathree-dim