基于多孔银网络的超级电容器电极材料的制备及其电化学性能

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1、基于多孔银网络的超级电容器电极材料的制备及其电化学性能PorousSilverNetwork-basedCompositeforSupercapacitorElectrodeandTheirElectrochemicalPerformance学科专业：材料学研究生：孟庆施指导教师：赵乃勤教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要多孔银网络(PSN)由于具有独特的三维连续网状结构和超高的导电性，是一种极具应用价值的超级电容器电极材料。目前多孔银网络的制备主要有去合金化和化学沉淀等方法，存在流程复杂、耗时长、产物孔径分布难以控制

2、、力学性能差等问题，因此寻找简单可控成本低的多孔银网络制备工艺成为研究重点。本论文以硝酸银、氨水、葡萄糖为原料，利用银镜反应原理，在三聚氰胺海绵模板上形成均匀包覆的银层，经低温煅烧后将模板去除，获得具有三维连续自支撑结构和一定强度与柔韧性的多孔银网络，研究了银镜反应时间、温度和煅烧时间对PSN形成的影响，以及PSN的电化学性能和在非对称超级电容器上的应用。结果表明：银镜反应时间越长，温度越低，银在海绵模板上的包覆越均匀，避免产生孔洞；随着煅烧时间延长，海绵模板分解更加彻底，有利于银颗粒融合长大形成银丝径。将PSN作为正极材料与活性炭

3、负极材料搭配组装成非对称超2级电容器，工作电压能够提升至1.5V，在1mA/cm的电流密度下，其面积比容22量可达2.05F/cm；以20mA/cm的电流密度恒流充放电4000圈，具有75%的22容量保持率；当功率密度为0.38W/cm时，最大能量密度可达642.85mWh/cm。以制得的PSN为基底，采用化学气相沉积法生长多孔碳纳米纤维（PCNFs），经氨气处理得到氮掺杂多孔碳纳米纤维/多孔银网络(N-PCNFs/PSN)复合材料。研究了化学气相沉积温度、氨气处理和PSN的引入对PCNFs形貌结构、电化学性能等方面的影响，以及N-

4、PCNFs/PSN在对称超级电容器上的应用。结果表明：CNFs的负载量随着化学气相沉积温度的升高而增加；N-PCNFs的含氮量随着氨气处理时间的延长而提高；氨气处理增大N-PCNFs的比表面积的同时还优化了孔径分布；PSN的引入能够为电子提供快速的传导通道并减少N-PCNFs团聚。当电流密度从1A/g增大到100A/g时，N-PCNFs/PSN能够获得90.8%的容量保持率，显示出优异的倍率性能；基于N-PCNFs/PSN的对称超级电容器在20A/g的电流密度下恒流充放电10000圈容量不衰减，显示出优异的循环稳定性。利用银镜反应制

5、备的多孔银网络成本低廉，工艺简单，结构可控。与碳纳米材料复合可以获得具有高倍率性能的电极材料，在超级电容器领域具有较好的应用前景。关键词：多孔银网络，银镜反应，氮掺杂，碳纳米纤维，化学气相沉积，电化学性能，超级电容器IABSTRACTPoroussilvernetwork(PSN)asathree-dimensional(3D)porousmetalwithcross-linkedarchitectureandultrahighelectricalconductivity,hasattractedintenseattentionas

6、supercapacitorelectrodematerials.Asfarasweknow,thepreparationmethodsofPSNmainlyincludedealloyingandchemicalprecipitation.Nevertheless,theprocessofthesemethodsiscomplicatedandtime-consuming.Inaddition,theproductsexhibituncontrollableporesizedistributionandpoormechanical

7、properties.Therefore,it’sessentialtoexploreasimple,controllable,low-costpreparationprocessofPSN.Inthiscontext,wepresentafacilemethodtoconstructa3DPSNwithstrongcross-linkedstructureusingpolymerfoamasthetemplateviasilvermirrorreactionandannealingprocess.Theextensionofsil

8、vermirrorreactiontimeandthedecreaseoftemperaturearebeneficialtotheformationofuniformlycoatedsilverlayeronthepolymerte