乏燃料电冶金废熔盐中放射性核素的脱除与固化

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1、－■：，Ｉ．，；．－．．？，．．一．．１？Ｖ．吁：－甘－．．＇．—．．々化学化巧古学化徐文乏燃料电冶金废烙盐中放射性核素的脱除与固化梁红彦爲、巧乂學一；＿＾＾Ｑ五年十月分类号０７３１：ＴＦ８０５．１密级公开ＵＤＣ专业学位硕±学位论文乏燃料电冶金废炼盐中放射性核素的脱除与固化梁红彦专业学位名赖环境工程指导老师范闽光教授李林艳研究员论文答辩日期２０１５．１１．２６

2、学位授予日期２０１５．１２．３０答辩委员会主席王凡教授广西大学学位论文原创性声明和使用授枚说明本人声明所呈交的论文，是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除已特别加Ｗ标注和致谢的地方外，论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含本人或他人为获得广西大学或其它单位的学位而使用过的材料一。与我同工作的同事对本论文的研究工作所做的贡献均已在论文中作了明确说明。本人在导师指导下所完成的学位论文及相关的职务作品，知识产权归属广西大学。本人授权广西大学

3、拥有学位论文的部分使用权，目Ｐ：学校有权保存并向国家有关部口或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可Ｗ将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文属于：□保密，在年解密后适用授权。囚不保密。＂＂请在上相应方框内打Ｖ（）日期，＾论文作者签名：冻知多：＞片户己，指导教师签名日期啦１皮作者联系电话；电子邮箱；乏燃料电冶金废爆盐中放射性核素的脱除与固化摘要随着核电工业

4、的快速发展，势必产生大量的乏燃料，其中含有较多放射性元素，对人类的生态环境构成严重威胁。因此，乏燃料后处理是核能工业可持续发展的重要保障。在乏燃料后处理方法中，Ｗ高温烙盐一（Ｌ－ｉＣｌＫＣｌ）为介质的电冶金后处理是研究最广泛、发展较成熟的种工艺，但电解后的烙盐（后简称废烙盐）中仍含有少量有毒杂质及放射性元素，如Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｓｒ、Ｕ、Ｐｕ等。本文拟采用水热法和高媪固相法对废烙盐中放射性核素进行脱除与固化，实现烙盐的循环利用及高放废物的减量化和无

5、害化。采用ＸＲＤ、ＩＣＰ、ＸＲＦ等手段对沉淀产物、固化体、净化后烙盐进行物相及组成表征。３＋３＋３＋３＋水热法：采用Ｌａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｃｒ和Ｎ产等离子模拟废烙盐中的裂变产物、腐蚀产物及铜系元素。用ＫＯＨ调节废烙盐水溶液的ｐＨ值并置于水热条件下进行沉淀反应，Ｗ去除上述离子。结果表明，ｐＨ为９时，即可将脱除上述绝大部分离子。３＋高温固相法：（１Ｗ氧化锥为基质，脱除并固化废烙盐中稀±元素Ｌａ、３＋３＋＋３＋３＋Ｃｅ、Ｐｆ、加、ＳｍＧｄＬ－、ｉＣｌＫＣｌ中加入错及稀止的，即在烙盐介质硝

6、酸盐合成稀±错酸盐（Ｌｉｉ２Ｚｒ２〇７），使稀±离子固化在错酸盐的晶格中，３＋３＋３＋３＋达到净化烙盐的目的。结果表明，在ｌＯＯＯＴＷ上，Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ及Ｓｍ４＋３＋＋均可与Ｚｒ形成结晶良好的烧绿石结构，Ｇｄ则与Ｚ／形成结晶良好的缺陷３＋莖石结构，从而被完全固化。而Ｃｅ则形成Ｃｅ〇２及Ｃｃ２Ｚｒ２〇７的海合物，固化不完全。Ｉ３＋３＋（２）Ｗ错酸礼Ｇ屯Ｚｒ２〇７为基质脱除并固化废烙盐中的Ｌａ、Ｃｅ、（）＋３３＋Ｎ产一Ｎｄ、Ｃｒ和。将上述某种元素或多种元素取代Ｇ屯Ｚｒ２〇７中部分

7、Ｇｄ进行惨杂合成，即Ｗ上述元素的氯化物、硝酸乱、贿酸错为原料，在烙盐介质中进行反应，达到固化的目的。结果表明，当合成温度为８０（ｆＣ时，一１０％单元素接杂固化时，Ｃｒ的固化率几乎为０，其它离子的固化率均在９９．９％ｙＸ上；多种元素嫩代率１０％）同时进行固化时，Ｃｒ的固化率明显提局。，达８０％（３）Ｗ错酸乱为基质ｒ。，研究Ｓ在其中的固化条件结果表明，在°－ＫＣＬｉＣｌＩ烙盐中，在８００Ｃ下，Ｓｒ在Ｇ屯Ｚｒ２〇７中的固溶度可达１０％。本论文的研究结果对乏燃料电冶金过程产生的废烙盐

8、的净化及循环利用研究提供了实验和理论数据。关键词：乏燃料放射性核素固化烧绿石结构董石结构ＩＩＲＥＭＯＶＡＬＡＮＤＩＭＭＯＢＩＬＩＺＡＴＩＯＮＯ口ＲＡＤＩＯＮＵＣＬＩＤＥＳＦＲＯＭＳＰＥＮＴＭＯＬＴＥＮＳＡＬＴＳＦＲＯＭＴＨＥＥＬＥＣＴＲＯＭＥＴＡＬＬＵＲＧＩＣＡＬＴＲＥＡＴＭＥＮＴＦＯＲＳＰＥＮＴＦＵＥＬＡＢＳＴＲＡＣＴＲａｉｄｄｅｖｅｌ