抗原子氧用含磷聚酰亚胺—倍半硅氧烷杂化材料的制备及性能研究

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1、抗原子氧用含磷聚酰亚胺-倍半硅氧烷杂化材料的制备及性能研究AnovelstructuralpolyimidematerialwithphosphorusandPOSSsynergisticforuseinatomicoxygenresistance作者姓名：宋光贺类别：化学工程指导教师：牟建新教授学位类别：工学硕士答辩日期：2015年6月2日中文摘要多数航天器运行在距地球表面200-700km的低地球轨道。在这个轨道高度上有诸多环境因素影响航天器的运行和工作寿命，例如热循环、微重力、惰性气体、空间碎片、紫外辐照和空间原子氧。业已证明，原子氧会对航天器外部材料造成严

2、重的损害。因此，能否开发出既能适应空间环境又能满足航天器性能要求的航天材料，已经成为发展航天工业的关键。聚酰亚胺材料具有高强度、良好的热稳定性、抗紫外线辐照等优异性能，已经被广泛用于航天材料。然而，原子氧与聚酰亚胺材料在碰撞的过程中会发生复杂的物理及化学反应，导致材料被侵蚀以及性能退化。因此，具有高效抗原子氧侵蚀聚酰亚胺材料的研究，可以延长航天器的工作寿命和工作效率。目前，抗原子氧侵蚀的方法主要分为两类：一种是在聚酰亚胺材料表面施加防护涂层，另外一种是通过物理共混或化学共聚来实现基体强化。表面施加防护涂层是一种有效提高空间材料抗原子氧侵蚀的手段，常见的防护涂层包括

3、无机涂层、有机涂层和有机/无机杂化涂层。基体强化法是指将抗原子氧侵蚀性能好的硅、磷、锆、锡等元素，通过接枝、共聚、共混的方法引入到聚合物基体中，利用上述元素在空间原子氧环境中具有“自愈合”或“自修复”功能来提高空间材料的抗原子氧性能。原子氧对材料的侵蚀率是直观反映材料抗原子氧侵蚀性能的指标之一，无论表面涂层法还是基体强化法，关键都在于开发具有较低的原子氧侵蚀率的材料。近年来，具有特殊结构和功能的笼形倍半硅氧烷（POSS）可提高聚酰亚胺的抗原子氧性能的报道被广泛关注。研究人员系统的研究了在聚酰亚胺主链和侧链引入POSS后，材料的抗原子氧性能。结果显示，无论POSS在

4、聚酰亚胺的主链还是侧链，其抗原子氧性能都被显著提高。与此同时，由于POSS的引入，增加了聚酰亚胺的自由体积，有效缓解了空间高速粒子冲击所产生的残余应力，消除了原子氧辐照和残余应力的协同效应，提高了聚酰亚胺材料的原子氧耐受性。但遗憾的是，美国宇航局长期空间暴露实验LDEF的研究发现，含有POSS的聚合物在长期被原子氧辐照后都会产生细微裂纹，原子氧可以直接穿过裂纹侵蚀其底部材料，因此会影响航天器的运行寿命。此外，将苯磷氧基团引入到聚酰亚胺I分子链中来提高其抗原子氧性能也被大量报道。美国宇航局的空间暴露实验MISSE对含磷聚酰亚胺进行了长达四年的在轨测试，结果证明含磷聚

5、酰亚胺具有较强的抗原子氧性能。进一步研究发现，当含磷聚酰亚胺被原子氧辐照时，其表面会生成一层聚磷酸盐钝化层，该钝化层并不与原子氧反应，可以有效保护其底部材料免受原子氧侵蚀，提高材料的抗原子氧性能。因此，将含磷基团和POSS共同引入到聚酰亚胺中，既可以显著提高其抗原子氧性能，又能弥补由于长期使用产生裂纹所带来的影响。在本文中，采用A2+B8反应合成了系列含磷聚酰亚胺-倍半硅氧烷杂化材料。通过同轴源地面模拟设备对其进行了原子氧暴露实验，在不同的原子氧累计通量下，含磷聚酰亚胺-倍半硅氧烷杂化材料的抗原子氧性能显著增强。并且随着磷含量的增加，其原子氧侵蚀率降低。此外，为了

6、探究磷同POSS协同抵抗原子氧侵蚀的机理，分别对材料在原子氧环境中暴露前和暴露后的表面化学成分变化、化学结构变化及表面形貌变化做了对比研究，结果表明，含磷聚酰亚胺-倍半硅氧烷杂化材料表面生成的含磷钝化层可以有效填补含硅钝化层无法覆盖的区域，二者具有协同作用，保护底部材料免受原子氧进一步侵蚀。关键词：原子氧，聚酰亚胺，三苯基膦，倍半硅氧烷，钝化层，协同作用。IIAbstractCurrently,mostspacecraftorbitfrom200-700kmaboveEarth’ssurface.InthislowEarthorbit(LEO)altitudes,

7、therearemanyenvironmentalfactorsimpactthespacevehicles’operationandworkinglife,suchasthermalcycling,microgravity,neutralgas,spacedebris,ultraviolet(UV),radiationandatomicoxygen(AO).NumerousresearchresultshaveshownthattheAOgivesparticularseriousdamagetospacecraftexternalmaterialsinLEO.

8、There