基于活化过硫酸盐降解土壤中氯代有机污染物的机理研究

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1、分类号：Ｘ５３单位代码０３６４；１密级：学号：１２７２０５０３么教來！０：乂參学位论文基于活化过硫酸盐降解±壤中氯代有机污染物的机理硏究Ｄｅｒａｄａ村ｏｎＭｅｃｈａｎｉｓｍｏｆＣＷｏｒｍａｔｅｄＯｒｇａｎｉｃＰｏＨｕ化ｎｔｓｇｉｎＳｏｉｌｂＰｅｒｓｕｌｆａ化乂ｃｔｉｖａｔｉｏｎＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｙ研究生：朱长银指导教师：司友斌教授申请学位。类级别：工学硕古专业名称：环境科学研究方向：环境污染化学所在学晓：资源与环境学院

2、答辩委员会主席：二零一五年六月独创性声明本人声明巧里交的论文是我个人在导帅指导下巧巧的研巧工作及取巧的巧巧成巧．尽巧所如．除了文中特别ＡＪｉｆｔ标化和致谢的化方外，论文中不包含其他人己经发《或撰写过的研巧成果，也不包含为巧巧安放农业乂学或巧它巧育机构的学化戍化书而使用过的材料一间工作的间忠对本研巧巧化的化何巧献均曰在论文中作了明。与我巧的说明并表示了谢．餐。研巧生签名：３良时斬＾年／曰关于论文使用授权的说明本人完全了巧安巧农业人学有关保留、使用学位论文的规巧，即：学检有权保留送交论文的纪巧件巧化盘．允许沦文彼爸

3、间和巧閒．可Ｗ采用形巧、缩巧或扫描诗复制手段保巧、汇崩学位论文。间怠安化农沁大学可Ｗ用不同方式在不Ｎ媒休上发表、传巧学位论文的全部或部分内容。（保巧的学位论文在解巧后应巧守此协议）研巧生签名：时间：年＾月／（日一第导师签名：时间：Ｃ壬々（ｙ年＾巧／化摘要DDT（双对氯苯基三氯乙烷，滴滴涕）是一种广泛使用的有机氯农药，具有环境持久性、长期残留性、生物蓄积性、半挥发性、长距离迁移性和高毒性等，现在已经禁止使用，但随着我国城镇化的发展，大量有机氯农药厂面临关闭或搬迁，这些污染源对周围群众的健康和环境生态造成严重危害，日益引起人们的关注。

4、所以，亟需开发一种高效、快速降解土壤中有机氯农药的修复技术。基于此，本文研究了纳米零价铁（nano-Fe0）活化过硫酸钠（persulfate，PS）对水溶液中DDT的降解效果，考察了温度、DDT浓度、PS浓度和nano-Fe0投加量、反应物投加顺序、气体氛围对DDT降解效率的影响，利用GC-MS测定了反应中间产物，推测出DDT的可能降解途径；采用微纳零价铁（micro/nano-Fe0）活化PS降解场地污染土壤中的DDTs；采用PS常用活化方法及Fenton试剂降解江苏南通某农药厂及无锡某钢铁厂场地污染土壤中的有机污染物。主要的研究内容与结论如下：1采用n

5、ano-Fe0活化PS降解水溶液中的DDT。质量平衡分析结果表明，单独nano-Fe0处理，体系中DDD和DDE的生成浓度占到了DDT浓度减少的73%-100%，说明还原脱氯是DDT降解的主要途径。Nano-Fe0/PS体系中，DDD和DDE的生成浓度为DDT浓度减少的20%-28%，说明体系中除了还原脱氯，矿化作用可能是DDT降解的主要途径。Nano-Fe0活化PS也能快速降解DDD和DDE，反应30min后降解率可达82%和51%，三者降解由难到易的顺序为：DDE>DDT>DDD。当nano-Fe0/PS摩尔比为1:1时，DDT有最佳的降解效果。升高温度

6、有利于DDT的降解，DDT的降解速率随着DDT浓度的增加而降低。反应物投加顺序对DDT的降解也有很大影响，先加PS后加nano-Fe0有利于DDT的降解，通入空气有利于DDT的降解，通入氧气，DDT的降解率有所降低。利用GC-MS确定了体系降解DDT过程的中间产物，推测了DDT的可能降解途径，DDT的降解过程存在氧化与还原两种作用。2采用micro/nano-Fe0活化PS降解土壤中的DDTs。DDTs降解率随着PS浓度的增加而增加，但增加幅度不明显；DDTs降解率随着micro/nano-Fe0的增加而显著增加，当micro/nano-Fe0/PS摩尔比增

7、加至4:1时，p,p´-DDT和o,p´-DDT的降解率可达92%和95%。采用最佳的micro/nano-Fe0/PS摩尔比4:1，反应24h后DDT的降解率可达80%，但积累了大量DDD和DDE，随着反应的进行DDD可以被继续降解。实验通过加入表面活性剂增溶提高DDTs的溶解度，使用的三种常用的表面活性剂分别为：Tween80（聚氧乙烯山梨醇酐单油酸酯）、Brij35（聚氧乙烯月桂醚）和SDBS（十二烷基苯磺酸钠），采用micro/nano-Fe0/PS体系降解洗脱液中的DDTs，其中Brij35土壤洗脱液中DDTs的降解效率最高，micro/nano-

8、Fe0/PS摩尔比为4:1时，DDTs有最I佳的降解