水体中持久性有机污染物（氯代芳烃）光催化降解的机理研究

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1、南昌航空工业学院硕士学位论文摘要本文系统分析了UV/H2O2/草酸铁体系在各种影响因素下羟基自由基的表观生成率变化情况，同时和Fenton试剂、UV/Fenton反应在同等条件下进行对比研究，得出该光催化体系的最佳运行参数；在前期对垃圾渗滤液处理研究基础上，总结了该体系降解垃圾渗滤液的研究结果，为后文研究氯代芳烃降解铺垫基础；在文章中以氯代芳烃中氯苯及二氯苯为持久性有机氯污染物的代表，应用高级氧化技术中UV/H2O2/草酸铁体系来去除水体中持久性有机污染物，考察了pH在2.0～5.0之间变化时体系对

2、氯苯及二氯苯降解的影响、以及不加催化体系直接UV照射下的反应情况；采用色质或液质联用技术，初步探讨了在该体系下氯苯、二氯苯降解的机理过程以及根据自然界中草酸盐的分布情况提出了氯苯、二氯苯物质自然降解和消除的解释。研究结果表明：对于Fenton体系、UV/Fenton、UV/草酸铁/H2O2而言，其最佳反应条件为pH=4.0、m(H2O2)/m(Fe)=25/1、铁离子的质量浓度以25mg/L左右为佳；对于几种体系比较以UV/草酸铁/H2O2体系中·OH表观生成率最高，并以线性的规律递增；对于这些氯代

3、芳烃溶液在该体系下的降解而言，当溶液初始pH条件为3.0到5.0之间变化时，pH的改变对整个反应影响较小，但是当pH小于2.5和大于6.0时，对整个反应将会有很强的抑制作用。对于氯苯在该催化体系下降解机理研究表明：氯苯降解首先是通过脱除苯环上的氯原子后被羟基所取代生成酚类物质，在羟基自由基的作用下进一步反应，生成其他小分子物质直至完全矿化；邻二氯苯在催化铁体系下降解机理来讲，邻二氯苯降解首先是羟基自由基进攻一个氯原子的邻位上的氯，生成邻氯苯酚，并进一步反应生成邻二苯酚，然后再开环生成小分子的有机物（

4、甲酸、乙酸及乙二酸等），最后完全矿化；对二氯苯在该体系下降解机理来说，对二氯苯降解首先是羟基自由基进攻一个氯原子的对或邻位上的氯，生成对氯苯酚或邻氯苯酚，并进一步反应生成二苯酚，然后再开环生成小分子的有机物；就氯苯、邻二氯苯和对二氯苯在体系下降解对比而言，氯苯相对较易脱氯被氧化，而其他两个相对较难脱氯降解，特别是对二氯苯更难些，但在该催化体系下都有较好的去除效率；氯苯及二氯苯在UV照射下存在一定1南昌航空工业学院硕士学位论文的降解，但降解速度是非常慢的，经过90min的降解反应，整个去除率还不到18

5、%。关键词：草酸铁；光催化；持久性有机污染物（POPs）；氯苯；二氯苯2南昌航空工业学院硕士学位论文AbstractThearticleroundlyanalyzesproducedefficiencyofhydroxylradicalsbyUV/H2O2/Ironicoxalateunderthedifferentconditions,simultaneitycontrastswithFentonandUV/Fentoninthesameconditionandfindsthebestrunpar

6、ameterofthisphotochemicalcatalysissystem.Onthebasisofprophasestudyingthelandfillleach,thisarticlealsosummarizesthestudyresultsofdisposingthelandfillleachbythissysteminordertostudythediposalofchloro-aromaticsbetterinthefollowingtext.Thepersistentorganic

7、pollutantsinthisarticletakechlorobenzeneandphenyl-dichlorideinthechloro-aromaticsforexample.WeapplyUV/H2O2/Ironicoxalatesystemofsenioroxidationtechnologytoeliminatepersistentorganchlorinepollutantsofwater,studyhowthesystemaffectthedegradabilityofchloro

8、benzeneandthephenyl-dichloridewhenpHis2.0-5.0andtheresponsesofthesystemunderdirectUVilluminationwithoutcatalyze.Weusechromatography-massspectrometryorliquidchromatography-massspectrometrytechnologytodiscussthemechanismofchlorobenzeneand