fe(ⅲ)过硫酸盐体系降解有机污染物及其机理研究

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1、中图分类号：单位代号：10280密级：学号：12721864硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATIONFe(III)/过硫酸盐体系降题解有机污染物及其机理目研究作者王展学科专业核技术及应用导师陆永生完成日期2015年5月上海大学硕士学位论文上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：委员：导师：答辩日期：I上海大学硕士学位论文原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标

2、注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：导师签名：日期：II上海大学硕士学位论文上海大学工学硕士学位论文Fe(III)/过硫酸盐体系降解有机污染物及其机理研究姓名：王展导师：陆永生学科专业：核技

3、术及应用上海大学环境与化学工程学院二〇一五年五月III上海大学硕士学位论文ADissertationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringProcessandMechanismofOrganicPollutantDegradationinFe(III)/PersulfateSystemM.D.Candidate:ZhanWangSupervisor:YongshengLuMajor:NuclearScience&Techno

4、logyShanghaiUniversitySchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,May,2015IV上海大学硕士学位论文摘要染料工业废水是水环境污染中持久性难降解有机污染物的主要来源之一，本文以罗丹明B染料模拟废水为研究对象，采用均相Fe(III)/PS体系和非均相Fe2(MoO4)3/PS体系产生的硫酸根自由基对其进行降解。实验着重考察均相Fe(III)/PS体系的影响因素、无机阴离子的影响，并对其降解动力学和反应机理进行探讨；实验还探究非均相Fe2(Mo

5、O4)3/PS体系的影响因素、催化剂的重复利用性及催化机理，并分析RhB在硫酸根自由基作用下可能的降解途径；获得的主要结果和结论如下所示：(1)均相Fe(III)/PS体系中，RhB降解率与Fe(III)和过硫酸盐投加量、反应初始pH值等因素相关。当RhB初始浓度为25mg/L、Fe(III)及过硫酸盐浓度均为1mmol/L，初始pH值为3.0的条件下，反应30min后RhB降解率可达98.39%。通过建立降解动力学模拟发现，均相Fe(III)/PS体系降解RhB符合一级反应动力学，动力学常数k与Fe(III

6、)浓度和过硫酸盐浓度成正比，与RhB初始浓度成反比。-(2)无机阴离子对均相Fe(III)/PS体系的影响实验结果表明，添加NO3对体-2--系降解RhB效果几乎没有影响；Cl、SO4和H2PO4等阴离子在不同程度上抑制RhB的降解，主要原因是阴离子与体系中的Fe(III)发生络合反应，从而减少体系-中可利用的游离态Fe(III)；其中Cl可以和硫酸根自由基发生反应生成氯系物自由基，因其氧化性远低于硫酸根自由基，从而导致RhB降解率降低；增加体系中的2-SO4则可以降低硫酸根自由基的氧化还原电位。(3)采用先

7、共沉淀后煅烧的方法制备催化剂Fe2(MoO4)3，利用X-Ray粉末衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FTIR)及X射线光电子能谱仪(XPS)等技术对其进行表征。非均相Fe2(MoO4)3/PS体系氧化降解RhB的实验结果表明，在Fe2(MoO4)3投加量为0.4g/L、过硫酸盐为4mmol/L、初始pH=5.4的条件下，反应4h后10mg/L的RhB降解率可达100%，且Fe2(MoO4)3在催化过程中表现出良好的重复利用性及稳定性：重复使用六次RhB降解率均在90%以上，Fe(III)浸出量均在0.86mg

8、/L以下。(4)非均相Fe2(MoO4)3/PS体系的淬灭实验表明，RhB主要是在硫酸根自由基V上海大学硕士学位论文的作用下去除。根据硫酸根自由基的氧化机理，结合RhB在降解过程中的UV-vis光谱图以及生成的中间产物，推测出硫酸根自由基降解RhB的反应历程主要为三个阶段：分子中共轭结构的破坏、苯环的打开和矿化。(5)通过对上述两个反应体系催化机理的分析，实验结果表明：降解RhB过程中产生具有还原性