几种典型羟基化多溴联苯醚和多溴联苯的合成与漆酶降解研究

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1、工程硕士硕士学位论文论文题目：几种典型羟基化多溴联苯醚和多溴联苯的合成与漆酶降解研究作者姓名苏苏苏苏勉勉勉勉指导教师宋爽林坤德学科专业环境工程所在学院所在学院所在学院生物与环境工程学院提交日期2015年12月ThesissubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheMasterDegreeofEnvironmentalEngineeringSynthesisandLaccase-catalyzedDegradationofSeveralTypicalHydroxylat

2、edPolybrominatedDiphenylEthersandPolybrominatedBiphenylsWrittenbyMianSuMajoringinEnvironmentalEngineeringSupervisedbyKundeLinCollegeofBiological&EnvironmentalEngineering,ZhejiangUniversityofTechnology,310014,P.R.ChinaDec,2015浙江工业大学硕士学位论文几种典型羟基化多溴联苯醚和多溴联苯的合成与漆酶降

3、解研究摘要羟基化多溴联苯醚（OH-PBDEs）和羟基化多溴联苯（OH-PBBs）是一类新型的持久性有机污染物，广泛存在于环境介质中，由于其为环境中二噁英的前体物，目前已经引起了社会界的关注。目前市面上，这类物质的标准样品浓度低且价格高，有些标样无法获得，因此获取足够量的该类物质的标样已成为如今对其进行环境化学行为方面研究的瓶颈。对OH-PBDEs和OH-PBBs的合成以及提纯研究变得十分有意义。本文合成了4种目标物，并且对2′-OH-BDE-68进行漆酶降解研究，主要研究内容与结果如下：（1）通过一系列的耦合、氧化、

4、溴化等有机化学反应，合成了2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80四种典型的OH-PBDEs和OH-PBBs，采用C18半制备高效液相色谱柱对其进行了分离纯化，用气相色谱-质谱仪和氢谱核磁共振对其结构进行了表征。结果表明，与传统柱层析法提纯相比，使用C18半制备柱高效液相色谱柱可让样品的回收率有一定的提高。其中2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80的回收率分别达到了80%、83%、84

5、%、90%。通过质谱图和氢谱图的分析，确定提纯物为目标物，纯度均达99%以上。I浙江工业大学硕士学位论文（2）用漆酶对2′-OH-BDE-68进行了降解动力学研究，建立了降解方程，并且研究了pH、温度对其降解的影响，同时对降解产物进行了鉴定。实验表明，漆酶降解2′-OH-BDE-68不符合一级反应动力学，但可用方程C-kt拟合；在偏酸性的反应体系下，t=Cblance+Creactivee漆酶降解2′-OH-BDE-68的效果较好，反应速率pH5＞pH4≈pH6＞pH7；在0-35℃范围内，随着温度的提高降解速率不断

6、提高，但如果继续升高温度，酶开始失活，降解速率不再增加。漆酶降解2′-OH-BDE-68的米氏方程为Y=2.5677X+0.33541（R2=0.9807），Km为7.655µmol/L，Vmax为2.98µmol/(L•min•U)。降解产物中检测到了2,4-DBP，推测可能是由2′-OH-BDE-68醚键的断裂而生成的。关键字关键字：关键字：：：羟基化多溴联苯醚、羟基化多溴联苯、合成、漆酶、降解II浙江工业大学硕士学位论文SynthesisandLaccase-catalyzedDegradationofSeve

7、ralTypicalHydroxylatedPolybrominatedDiphenylEthersandPolybrominatedBiphenylsABSTRACTAsnewkindsofpersistentorganicpollutants,thehydroxylatedpolybrominateddiphenylethers(OH-PBDEs)andhydroxylatedpolybrominatedbiphenyls(OH-PBBs)havebeenfrequentlyfoundinenvironment.

8、Theyareofsignificantconcernsbecauseofitshightoxicityandpossibilityoftransformationtobrominateddioxinsundernaturalconditions.However,itishardtogetenoughstandardreagentsofOH-P