探析过渡金属阳离子二膦胺甲基铝氧烷催化体系催化乙烯低聚的研究

《探析过渡金属阳离子二膦胺甲基铝氧烷催化体系催化乙烯低聚的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、大庆石油学院硕士学位论文过渡金属阳离子/二膦胺/甲基铝氧烷催化体系催化乙烯低聚的研究姓名：王力搏申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：匡洞庭20070320摘要线性a-烯烃(LAO)是一种重要的化工原料，在许多领域有着广泛的应用。线性*烯烃的生产方法很多，其中乙烯齐聚法是一种非常重要的方法，利用齐聚法生产甜烯烃占整个∞烯烃生产总量的94．1％．我国以乙烯齐聚为基础的a．烯烃生产基本上是空白，而1一己烯、l·辛烯和l一癸烯等共聚单体几乎完全依赖进口。这些原料进口价格很高。国内人多数企业难以承受．冈此开发具有自主知识产权的乙烯齐聚合成1．辛烯催化剂及工艺就显得

2、尤为迫切．本研究从分析齐聚反虑机理入手，丽绕着过渡金属和配体的选抒，进行了催化刺的设计，合成了3种配体，6种催化荆。确定TJB种催化荆的反应条件，最优配体取代基，并通过横向比较同条件下不同过渡金属催化体系的催化能力。得到了一些关于同周期、同族过渡金属催化体系对乙烯齐聚的影响规律。试验结果表明：B伸NP／MAO催化体系在反应时间为30rain，反应釜搅拌转速为800r／min．预混时间3min，中心金属浓度为0．192mmoVL时，催化能力最优。在IMPa压力卜．，钛系催化剂催化活性可达1．82X10’g／(molTi·h)；铬系催化剂催化活性最高可达1．49x

3、l旷g／(molCr．h)：镍系催化荆催化活性最高可达1．01X105烈molNi．h)；钯系催化荆催化活性最高可达0．27×10sg／(moIPd．h)。配体中N原子上取代基对催化荆活性的影响：苯丛>环戊琏>异丙荩。中心金腻种类对催化剂活性的影响：铬系>钛系>镍系>钯系；铬系和钛系催化刑催化乙烯低聚产物中*烯烃的碳数较镍系和钯系高。关键词：乙烯齐聚；催化剂；PNP配体；过渡金属IIThestudyofTranslationMetalcafion／PNPligand／MAOcatalystsystemoligomerizationAbstractLinerct

4、-olefin(LAO)isaveryimportantrawmaterialandhaswideuseinmanyfields．TherfaremanyproductionmethodsinwhichtheethyleneoligomedzationsmethodisthemostimportantwaytoproduceLAo．anditsproductionaccotmt94．1％ofthegross．Thereisnoapplicationofethyleneoligomerizationinoatcountry,socomonomerssuchasI

5、-butylenetI-hexene，1-octyleneandt-decenealmostcompletelydependollimportiI培Becausetheseimportationisveryexpensiveandmostindustriescouldn，tsustain．thedevelopmentofthecatalystandtechniquesofsynthesisLAObyethyleneoligomerizationwithpatentedrightseemsespeciallyimportantandurgent．Starting

6、withanalyzingofthemechanismofoligomerizationreaction，andencircletheselectionoftmnsltionmetalandligands．thisthesishasdesignedandsynthesizedthrccligm)dsandsixcatalysts．weconfirmedthereactionconditions．thel’c蚍ligandsuhstilumttmidgained501nclawul‘ethylmwoligomerizationaffectedbysameperi

7、odorsⅫegrouptransitionmetalswithcomparingdifferenttransitionmetalcatalysiscapability．Wecangotconclusion：ThecapabilityofIvl／PNP／MAOcatalystsystemgettheclimaxin：pre-mixtimeis3min．concentrationofmetalionisO．192mmol／L，reactiontimeis30min，speedofmechanicalstiris800rpm．Thecatalyticactivit

8、yofTicatalystisupto