探析滴流床反应器湿式氧化连续处理废水的研究

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1、浙江大学博士学位论文滴流床反应器湿式氧化连续处理废水的研究姓名：吴强申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：汪大翚;余宝乐2000.9.1—————————————————————————二!!—j!i——————————————————————————————————一___-_-_—-●●_______-_______-●—，__________^__--，_____________h_●_____——————滴流床反应器湿式氧化连续处理废水方面的研究摘要本论文对一种先进氧化技术：湿式氧化反应

2、技术在连续处理废水方面的应用进行了研究。f湿式氧化反应是指在高压、高温下用氧将水溶液中的有机物污染物氧化去除掉。如果加入适当的催化剂，湿式氧化反应可以在较低的压力及温度下达到同样的去除效率，因此降低了操作成本j在本研究中，我们选用了一个中试规模的滴流床系统进行连续催化氧化有机物的反应。因此，本论文所进行的研究工作，就是围绕着描述在该滴流床反应器中所进行的催化湿式氧化过程而展开的。首先，我们制备了许多种不同类型的非均相催化剂，其中包括采用一种最近发现的中孔型分子筛：MCM-41作为催化荆载体，并用一个

3、间歇式反应釜评估了这些催化剂在1500C和2000C下催化氧化苯酚的表现。然后，根据其物理特性及在催化反应方面的优点，我们选择了以活性炭为载体的铜催化剂作为滴流床反应器的固定相。我们制备了大约6升的催化剂装入反应器，以考察其在较低的温度／(1500C)和压力(不超过1．0MPa)条件下连续催化氧化苯酚的能力。(在不同流速及＼苯酚初始浓度下，该滴流床反应器能够去除90％以上的苯酚及总有机碳。此后，我们开始逐步研究反应器内的具体的传质、反应过程，以深入探讨该滴流床高效率去除苯酚的机理。在液一固传质方面，

4、我们采用了非稳态吸附的方法测定了传质系数及润湿效率。在完全润湿区内我们测得了传质系数并将得到关联式为Sh=1．868Reo”4Sc“3。在不完全润湿区内计算得到的润湿效率为0．8左右。这--‘”一一～些研究结论都与其它相关的报告吻合得较好。在气一液传质方面，我们根据大量的已有数据，回归了适用于催化湿式氧化反应的一般操作条件范围内的溶解氧浓度计算关联式为：H(r)=761．1—108．9In(T)一40785．5／T，MPa／(mmol02／molH20)。通过物理吸收．．塑曼一——————_————

5、——_——————————————————————————————————_——————一的方法，我们测得气·液传质系数可以警=193．6(詈)o”(茄)l”。传质比表面积为4．5m2／m3。．在反应动力学方面，我们采用间歇式反应期进行了大量的分别以铜为均相、非均相催化剂，催化氧化苯酚的反应过程，建立了温度在150。C时的均相催化剂和非均相催化剂的反应动力学模型。?最后，我们展望了本研究所需要进一步完善的工作。由于对于滴流床内的传质、反应过程已经有了清晰的认识，我们建议在此基础上建立一个反应器的综合

6、数学模型以优化试验条件。另外，我们还建议对该中试规模的反应器系、统在处理实际三些堡堕方面进行研究。吐AStudyonContinuousWastewaterTreatmentbyWetAir0xidationinaTrickle-BedReactorAbstractAsoneoftheadvancedoxidationtechnologies，wetairoxidation(WAO)isstudiedinthisthesisonitspotentialapplicationincontinuousw

7、astewatertreatmentprocess．WAOreferstotheprocesswhereaqueousorganicpollutantsareoxidizedbyoxygenatelevatedpressure(0．5—20MPa)andtemperature(125—320oC)．ThroughadditionofcatalystintothereactivesystemthesameresultsofremovingpollutantsCanbeachievedatrelativ

8、elylowpressureandtemperatureandhencetheoperationalcostsCanbelowered．Apilotscaletricklebedreactor(TBR)wasmanufacturedastheappropriatereactorconfigurationforastIldyoncontinuouscatalyticWAOprocess．Theobjectiveofthisstudyisthereforetoinvest