非均相催化湿式氧化处理高浓度有机废水研究

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1、同济大学环境科学与工程学院博士学位论文非均相催化湿式氧化处理高浓度有机废水研究姓名：李宁申请学位级别：博士专业：环境工程指导教师：赵建夫;李光明20051101【申请同济大学工学博士学位论文l摘要浓度之比相关，弱酸性条件最适于催化湿式氧化反应，较强酸性和碱性的条件均对催化湿式氧化处理废水有一定的抑制作用。共沉淀催化剂对湿式氧化处理垃圾渗滤液具有一定的促进作用。滴流床催化湿式氧化处理实际废水的研究结果表明：非均相催化湿式氧化过程中废水CODc,、TOC去除率的变化规律具有一致性；在较小空时的条件下(ST≤9．43rain)，废水已达到较好的处理效果，进一步增大空时对提高废水处理程度作用不明显：

2、反应温度和系统氧分压对废水的催化湿式氧化反应速率和废水处理程度的影响显著，氧气流量和进水pH值对废水处理效果的影响不明显；滴流床反应器对处理不同有机物浓度废水具有较好的适应性(废水CODCf范围17220--61070rag／L)，高浓度废水没有对催化湿式氧化反应产生明显的抑制；操作运行方式对滴流床反应器催化湿式氧化处理废水效果的影响显著，循环处理(多级串联)运行可明显提高高浓度有机废水的处理效率和矿化程度(同比条件下CODo和TOC去除率分别提高了16．6％和16．5％)。间歇式机械搅拌釜处理苯酚配水研究中，催化剂粒径>200目时基本消除反应内扩散传质影响，操作条件也保证了外扩散传质影响很

3、小，过程处于化学反应控制速率范围：滴流床反应器处理实际废水的实验条件下，滴流床反应器的操作运行处于滴流区域，通过内外扩散传质判据的数学计算得出，实验条件下的内外扩散传质对过程的影响可以忽略，化学反应是过程的速率控制步骤。综上，催化湿式氧化反应过程的控制因素均属于动力学范围。建立幂级数反应动力学模型，结合拟均相一维活塞流模型，确定幂级数反应动力学模型的方程式G=C。．eXp(一妒．D，模型对反应釜处理苯酚配水的拟合有较高的精度，但不适于描述复杂实际废水的催化湿式氧化反应。确定本研究的集总反应网络并建立相应的Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson(LHHW)反应动力

4、学模型：f一』奠；r．；!丝±经2笠刍l岛·啦4l+巧c：t+％G+局GldrOC一，一．k心巴I一一=L。．=——————ol—oJk———一l岛·必一l+颤C=‘+％G+屹G模型对滴流床处理实际废水的模拟基本符合废水指标的变化规律，分析计算所得的各集总氧化反应的活化能和吸附脱附步骤的反应焓，确定反应物氧化生成难降解的中间产物是催化湿式氧化的主要反应途径，且此类中间产物难以从催化剂的活性位点上脱附，是有机物矿化的限制性因素，催化湿式氧化处理不同浓度进水的模型预测与实验结果相一致．关键词：湿式氧化：废水；催化剂；反应器；动力学模型II【申请同济大学工学博士学位论文】ABSTRCT[IIIAB

5、STRACTCatalyticWetOxidation(cwo)isoneofthemostpromisingtechnologiesforthepollutionabatement,inparticularforeffectivetreatmentofindustrialwastewater诚mlligh-concentrationorganicpollutants，suchasbiorecalcitrantandhighlytoxicorganics，whichcannotbetreatedinconventionalsewageplants．Itiscrucialfortheappli

6、cationofCWOprocesstodevelopcatalysts谢也lli曲activityandstability,andtodesignafeasiblereactor．Thiswork,whichwassupportedbytheNationalHigh-techResearchandDevelopmentProgram(GrantNo．2002AA601260)，hasfocusedontheresearchanddevelopmentofcatalystandreactorinordertoprovidesomevaluablereferenceandrecommendat

7、iononthedesignandoperationofpilotandfollowingindustrialunitsofCWO．Abenchscaletricklebedreactorwasdeveloped．Theunithasmanycharacteristicssuchastheprecisionoftemperaturecontrol(士1℃)’thestabilityathi咖temperatu