探析沸石填充壳聚糖渗透蒸发膜乙醇脱水的研究

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1、天津大学硕士学位论文沸石填充壳聚糖渗透蒸发膜乙醇脱水的研究姓名：孙洪磊申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：姜忠义20070601摘要在生物乙醇发酵液中，由于乙醇／水共沸物的形成，提高了乙醇脱水的技术难度，传统的特殊精馏存在一些固有的技术缺陷，有必要创新乙醇分离／脱水技术。渗透蒸发作为新型的液体混合物分离技术，在有机物脱水分离方面具有突出的技术优势和良好的应用前景，其能耗低、环境友好、不受气液平衡限制等优点决定了在乙醇脱水中将有显著技术优势。本研究选用壳聚糖(CS)为有机膜材料，HZSM5沸石为无机材料制备HZSM5沸石填充的壳聚糖膜。并通过硅烷偶联剂3-mer

2、captopropyltrimethoxysilane(Mm压S)磺化改性HZSM5沸石表面，并制备了MPTMS改性HZSM5沸石填充的壳聚糖膜。采用FTIR、SEM、XRD、DMA、TGA和XPS等方法对膜进行了表征，尝试探索膜材料、膜结构与膜分离性能之间的内在联系。通过研究HZSM5沸石填充壳聚糖膜的结构和分离性能发现，有机一无机相间较弱的氢键相互作用和壳聚糖分子链较强的刚性会使界面会出现纳米级孔穴，导致膜选择性下降。降低沸石Si／A1增强氢键相互作用发现界面形态有所改善，但纳米级孔穴并未完全消除。同时考察了HZSM5沸石含量及渗透蒸发过程操作条件对膜溶胀吸附和

3、渗透蒸发性能的影响。实验结果表明，当Si／Al为25的HZSM5沸石含量为8wt．％时，膜分离乙醇浓度为90wt．％的乙醇水混合物时的渗透通量为117．459／(m2h)，分离因子为177．03，原料液温度为800C，原料液流速为60L／h，下游侧压力小于0．1kPa。研究了MPTMS改性HZSM5沸石填充壳聚糖膜的结构和分离性能。通过HZSM5表面一S03H基团的引入，与壳聚糖分子链上的一NH3+基团形成强相互作用，实验发现有机一无机界面间纳米级孔穴基本消除。同时考察了MPTMS改性HZSM5沸石反应时间、沸石含量及渗透蒸发过程操作条件对膜溶胀吸附和渗透蒸发性能的

4、影响。实验结果表明，当Si／AI为25、反应时间为24h的MPTMS改性HZSM5沸石含量为8wt．％时，膜分离乙醇浓度为90wt．％的乙醇水混合物时的渗透通量为278．549／(m2h)，分离因子为274．46，原料液温度为80"C，原料液流速为60L／h，下游侧压力小于0．1kPa。关键词：渗透蒸发乙醇脱水壳聚糖沸石分子筛IvlPTMS杂化膜有机一无机界面ABSTRACTEthanolisagoodalternativefornon-renewableenergyresourcesuchasfossiloil．Intheprocessofethanolferme

5、ntationproduction，ethanoldehydrationhasbeenprovedtObeadifficulttaskduetoformationofethanol／waterazeo仃ope．Pervaporation，asanovelliquidmixtureseparationtechnology,hasoutstandingtechnicaladvantagesandfavourablepromisingapplicationprospectsinthedehydrationoforganicaqueoussolutions，duetoits

6、lowenergycost，environment·benignandunrestraintofvapor-liquidequilibrium．Inourwork，chitosan(cs)andHZSM5Waschosenoutast11emembranematerialandinorganicmaterialrespectively．UnmodifiedHZSM5filledchitosan(CS)membraneswerepreparedbyincorporatingHZSM5intochitosan．Meanwhile，3-mercaptopropyltrim

7、ethoxysilane(MPa：MS)modifiedHZSM5·filledchitosanmembraneswerepreparedinthesameprocedure．Thestructuremorphology,thephysicalandchemicalpropertiesofthemembraneswerecharacterizedandanalysedbyFTIR,SEM，XRD，DMA，TGAandXPS．Therelationshipsamongmembranematerial，membranestructureandseparationpe