探析改性沸石对单乙醇胺脱水反应选择性研究

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1、大连理工大学硕士学位论文改性沸石对单乙醇胺脱水反应选择性研究姓名：肖洋申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：吕连海;刘冬雪20080501大连理工大学专业硕士学位论文摘要本工作在常压、420℃、VN2ⅣMEA=9、反应气体总空速2500h。下，考察了不同类型的沸石、不同硅铝比的同种沸石以及改性沸石，对单乙醇胺选择性脱水反应的催化作用；并对催化剂作了寿命评价及再生实验研究；采用了XRD、N2物理吸附、NH3．TPD等手段对催化剂进行了表征，结果表明：1．HZSM．5沸石为单乙醇胺催化脱水反应的良好催化剂。2．采用水蒸汽改性处理HZSM．

2、5沸石(Si／AI=100)可以提高单乙醇胺脱水反应的选择性。3．采用预积炭改性处理HZSM．5沸石(Si／AI=100)提高了单乙醇胺脱水反应的选择性，但是单乙醇胺转化率有所降低，这是由于预积炭改性屏蔽了强酸性中心，也部分堵塞了沸石孔径。4．采用化学液相沉积改性处理HZSM．5沸石(Si／AI=100)抑制了分子间脱水反应，大幅提高了分子内脱水选择性，反应主要产物为1．氮丙啶基乙醇，这是由于化学液相沉积屏蔽了催化剂酸性中心，降低了孔道直径。5．磷、铯氧化物改性处理HZSM．5沸石(Si／AI=100)更有利于单乙醇胺分子内脱水反应，使乙

3、烯亚胺为主要产物，这是由于磷、铯氧化物改性毒化了沸石内外表面的酸性中心并缩小了沸石孔径。6．磷及铯氧化物改性的HZSM．5沸石催化剂常运转200小时严重失活，失活催化剂在空气中800℃下焙烧后可以再生大部分催化活性，再生催化剂性能可恢复到新鲜催化剂指标水平的93％。关键词：单乙醇胺；脱水反应；选择性；沸石改性沸石对单乙醇胺催化脱水反应选择性的研究StudyontheSelectivityofMonoethanolamineDehydrativeReationwithModifiedZeoliteAbstractUnderthecondit

4、ionofatmosphericpress，420℃，VN2／rVMEA=9，andgastotalspacevelocity22500h～，theselectivedehydrationofmonoethanolaminewasstudidebyusingdifferenttypeofzeolite，differentSi／Alradioofthesamezeoliteandthezeolitemodifiedbydifferentmethod．Lifetimetestandregenerationporfermanceofthecat

5、alysthavebeenestimated．Structuralcharacterestics，poreproperiosandsurfaceacidityofthecatalysthasbeencharacterizedbyXRD，N2physicaladsorptionandNH3·TPDrespectuely．Theresultsshowedthat：1．HZSM-5zeoliteisagoodcatalystforselectivecatalyticdehydrationofmonoethanolamine．2．Thedehyd

6、rationselectivityofmonoethanolamineonHZSM一5zeolite(Si／AI=1001canbeimprovedbyH20vapourmodifiecation．3．ThedehydrationselectivityofmonoethanolamineonHZSM一5zeolite(Si／A1=100)callbeimprovedbycarbondepositpretreatmentmodifiecation，buttheconversationofthemonoethanolaminewasdecre

7、asedsincecarbondepositpretreatmentpoisonedthestrongacidsiteanddecreasesthediameterofzeolitespore．4．ThedehydrationselectivityofmonoethanolamineonHZSM一5zeolite(Si／Al=100)Canbeobviouslyimprovedbychemicalliquiddeposition(CLD)ofSi02modificationandintermoleculardehydrativereati

8、oniSbated．1eadingtothe1．aziridineethanolasmainproductbecauseCLDofSi02poisondethestrongacidsitean