探析固载型杂多酸催化剂制备及催化环己烯环氧化工艺研究

探析固载型杂多酸催化剂制备及催化环己烯环氧化工艺研究

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1、Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMaster.I8963SynthesisofImmobilizedHeteropolyphosphatotungstateCatalystsandItsActivityintheEpoxidationofCyclohexeneByLiliFuSupervisor:Prof.DenggaoJiangChemicalTechnologyScloohofChemicalandEnergeEngineeringMay2010原创性声明本人郑重声明:所呈交

2、的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位做作者:何阳确日期.抑年岁月;。日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复

3、制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者:叶j5I:1两j日期:扣,。年厂月;D摘要本文,对固载型磷钨杂多酸季铵盐催化剂的制备工艺及其催化过氧化氢环氧化环己烯合成环氧环己烷的工艺过程进行了研究,其主要研究内容如下:对现有该固载型催化剂的制各工艺进行改进:通过调整加料比,提高原料利用率,大大降低了生产成本;选用浓度为C3的A酸制备中间产物钨酸,不仅简化了实验操作,而且可使催化剂内部形成酸性环境,有助于增强其催化活性;调整磷酸加入量并改进加料方式,得

4、到W/P比为4的催化剂活性组分{e04[wo(02)2]4)3-,其在载体上负载率为38%。将制备出的固载型磷钨杂多酸季铵盐催化剂用于环己烯环氧化合成环氧环己烷反应,对其催化性能进行了评价,利用气相色谱采用内标法对产物进行定量分析,并对反应前后催化剂的结构进行了红外表征,结果表明该催化剂结构稳定,重复使用十次后,仍可保持较好的催化性能,可多次重复使用。对影响环氧环己烷合成反应的主要因素进行了考察,如助剂加入量、催化剂处理方式、反应温度、反应时间、催化剂用量等,优化得到了较佳的合成工艺条件:无溶剂,环己烯与过氧化氢摩尔比为1.75:1,过氧化氢水溶液226.69,催化剂329,

5、助剂10.679,无溶剂,反应温度为55℃,反应时间为5.5h,在较佳工艺条件下,环己烯当量转化率可达85.5%,环氧环己烷选择性为95.4%。在催化剂制备和环氧环己烷合成小试实验的基础上,设计放大实验,考察了各自放大实验的可行性,为其规模化生成提供了依据。关键词:磷钨杂多酸季铵盐;固载;环氧环己烷;环氧化Abstract111thiswork,chloromethylatedpolystyrene(chlorineball)graftedquaternaryammomumheterophosphortungstatecatalystwaspreparedandusedint

6、heepoxidationofcyclohexeneoxidizedbyhydrogenperoxide.Themainaspectsofworkwerecarriedoutasfollow:Improvmgtheexistingtechnologyofthepreparationofimmobilizedcatalststhroughthefollowingaspects:1)adisutingtheratiosoffeeds,thiscouldimprovetheefficiencyofrawsandreducethecostofproductionsignificant

7、ly;2)selectingacidAofC;concentrationasacidifiesynthesizedH2W04.Inthisway,itsimplifiedtheexperimentaloperationandalsoproducedaquitespecialacidenvironmentwithinthecatalystthatenhanceditscatalyticactivity;3)adisutingthequantityofH3P04anditsfeedingmethod,SOt

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