探析低温液相合成甲醇铜铬催化剂制备及合成工艺的研究

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1、四川大学硕士学位论文低温液相合成甲醇铜铬催化剂制备及合成工艺的研究姓名：刘明刚申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：梁斌;曹永生20030508pq门1人学丁程坝J。学位论文一Abs【Itct低温液相合成甲醇铜铬催化剂制备及合成工艺的研究研究生：刘明剐指导教师：粱斌教授、曹永生赢工低温液相合成甲醇可以有效的提高甲醇合成的单程转化率和甲醇的选择性，催化剂的性能对低温液相甲醇合成反应具有决定性的作用。本论文通过对催化剂体系、合成机理、反应过程和工艺、动力学模型以及失活机理等问题进行细致的分析，采用了络合沉淀法制备低温液相合成甲醇的铜铬催化剂，

2、根据对不同催化剂的催化活性评价结果对催化剂制备的优化条件及反应工艺条件进行了详细的研究，并提出了中间试验的概念流程和设计参数。活性评价结果表明，络合沉淀法得到的催化剂具有更高的比表面积(92m2／g)，沉淀物的晶粒尺寸小而均匀，得到的微晶在40-50nm范围内。因此，络合法得到的催化剂具有比普通沉淀法更高的反应活性，在110*C的低温条件下便具有很好的反应活性。Cu—Cr催化刺制备中，各种制备条件对催化剂的催化性能有很大的影响。Cu／Cr比对催化剂活性和选择性的影响较大，Cu／Cr比为0．9．1．0时，催化剂的活性和选择性达到最高：沉淀母液的

3、PH值对反应的活性影响较大，对选择性的影响较弱，而实验条件范围肉没有发现沉淀物的老化时间和老化温度对催化性能存在明显的影响。沉淀物鞠热分解温度和气氛都对反应结果有很大的影响，在氦气气氛下分解得到的催化荆催化反应性能比在空气气氛下分解获得的催化荆要好；试验结果表明，催化剂的加热分解温度在340。350。C为宜。实验表明溶剂介电常数对低温甲醇合成反应速率有翳显的影响，选择非极性介电常数小和强极性非质子型溶剂，如二甲苯、丙酮、四氢呋喃等对台成甲醇有利。实验确定了适宜的低温液相合成甲醇的工艺条件为：温度110—121)。C，捱力4,5—5．0MPa，

4、甲酵初始浓度2．5．30／‘(wt)，甲醇钠用璧4％(Ⅲ)：通过对催化剂体系失活原因的初步探索，认为催讹剂体系的失活主要由羰化催化剂甲醇钠失活造成，但反应的速率控制步骤是氢解反应，提高氢解反应速率可以加快总反应速率，也可以减缓甲醇钠催化剂的失恬。关键词：低温液相、催化剂、催化合成、甲醇州川人学：r程倾L学位论3Z--AbstractResearchonTheCatalystandReactionProcessforMethanolSynthesisatLowTemperatureinSlurryPhaseStudent：LiuMinggang

5、Supervisor：LiangBin、CanyongshengLiquidphasesynthesisofmethanol(LPSM)atlowertemperaturecalleffectivelyraisetheconversiondegreeandselectivityofthemethanolsynthesis．Thereactionperformanceofthis：reactionisgreatlyreliedonthecatalystused．tnthisWOrk,thecata]【yticeffects，。reactionm

6、echanism，reactionprocessandparmneters，kineticsanddeactivationofthecatalystsweresystematically．discussed．ACu／CrcatalystforLPSMWaSpreparedwithacomplexprecipitationtechnique。Basedontheactivitymeasurement，theoptimalparametersforthecatal‘ystpreparationandreactionoperationwerewel

7、linvestigated．AprincipleprocessforLPSMwasproposed．Thecatalystpreparedbythecomplexprecipitationmethodhasahighersurfacearea(92m2倌)．Theprecipitatepossessesauniformandsmallercrystalsize，about40一50nrn．Theactivitymeasurementshowedthatthiscatalysthadahigheractivitythanthecatalysto

8、btainedfromatraditionalprecipitationmethod．Thepreparationconditionofthecatalystsho