探析二甲醚氧化羰基化合成碳酸二甲酯的绿色工艺研究

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1、天津大学硕士学位论文二甲醚氧化羰基化合成碳酸二甲酯的绿色工艺研究姓名：李丹申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：田宜灵20070601中文摘要DMC作为二十一世纪有机合成的新基石，其应用领域正在不断拓宽，应用量逐年大幅上升。DMC在许多领域可全面替代光气、硫酸二甲酯和氯甲酸甲酯等剧毒品，在医药、农药、染料等众多方面都有广泛应用。本文设计了一套适用于高温、高压条件的连续气相反应装置，首次采用一氧化碳、氧气和二甲醚为原料气相直接合成碳酸二甲酯。实验过程中可以通过气相色谱对反应产物进行在线定性定量分析。实验采用了溶胶．凝胶法制备了Ce02／Zr02，用水浸渍法制备了CuO／

2、Ceo．8Zro．202、NiO／Ceo．8Zr02202、PdO／Ceo．sZro．202、CuO-PdO／Ceo．8Zro．202催化剂，并对催化剂进行了XRD、XPS、TEM、H2．TPR和CO．TPR表征。实验在不锈钢管式反应器中进行，通过大量试验分别考察了反应温度、压力、活化时问、反应原料配比以及催化剂用量等因素对反应产率的影响，找到了此合成反应最适宜的反应条件为压力1．5MPa，温度140℃，催化剂用量为2．5g，反应原料体积配比为CO：02：DME=2：1：2以及活化时间为20h。本文还对探讨了二甲醚羰基化合成反应‘的反应机理。关键词：碳酸二甲酯，铈锆氧化物

3、，羰基化，溶胶．凝胶，二甲醚AbstractDimethylcarbonateisregarded嬲thefoundationoforganicsynthesisinthe21century．MoreapplicationsofdimethylcarbonatearedevelopedandtheconsumptionisrisingnOW．Asanenvironment-friendlyreactionintermediate，dimethylcarbonatecansubstitutetoxicphosgene，dimethylsulfateandmethylchlo

4、rideinmanyfieldssuch舔pharmaceuticals，pesticidesanddyestuff．Inthisthesis，carbonmonoxide，oxygenanddimethyletherarefirstlyusedtosynthesizedimethylcarbonate，whichiscarriedinahigh-temperatureandhigh—pressureresistantstainlesssteelautoclavereactor．Thereactionmixturesareanalyzedqualitativelyandq

5、uantificationaUywithgaSchromatographyinexperimenmlprocess．ByusingSol—Gelmethod，Ce02／Zr02waspreparated．Cuo／Ceo．sZr0．202，NiO／Ce0．sZr0．202，PdO／Ceo．sZr0．202，CuO-PdO／Ce0．sZr0．202werefabricatedbywater-impregnationmethod,whosestructureswerestudiedwithXRD、XPS、TEM、H2-TPRandCO—PTR．neexperimentshadb

6、eencarriedatdifferenttemperatures，pressuresandproportionsofthereagentsfordifferentactivationtimewithdiversecatalystquantitySOastoacquiretheireffectsontheyieldsofDMCandthentofindtheoptimalreactionconditionswereobtained：temperature140℃，pressure1．5MPa,catalystquantity2．5g，reagents’proportion

7、sCO：02：DME-2：1-2andactivationtime20h．Finally，thereactionmechanismaboutcarbonylationofdimethyletherwasalsobrieflydiscussed．Keywords：DimethylCarbonate，Ce—Zroxide，carbonylation，sol—gel，dimethylether独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发