基于ts-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯环氧化反应过程研究

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1、天津大学硕士学位论文TS-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯环氧化反应过程研究姓名：陈晓昀申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：米镇涛20030701摘要Ts-l催化烯烃环氧化反应具有反应条件温和：反应速度快、选择性高、过程无污染等优点。尽管这是一种有工业前景的环氧化合物的合成方法，但目前有关Ts-l催化H202与氯丙烯环氧化反应过程和Ts．1催化H202与甲代烯丙基氯环氧化反应过程的研究还处于初步探索阶段。本文的研究内容大体可以分为下列三个部分，即：(1)考察了TS．1催化H202与氯丙烯环氧化反应过程中反应温度、催化剂浓度等单因素变化对反应效果的影响，并通过正交实验的方法确定

2、了以甲醇为溶剂条件下最佳反应条件为：TS．1浓度=12．59／L；反应温度=45。C；原料中氯丙烯：H202摩尔比=l：l；溶剂甲醇用量=80mL。在此反应条件下反应20min，氯丙烯转化率64．86％，环氧氯丙烷选择性95．39％，环氧氯丙烷收率61．87％。(2)通过动力学研究，得到了在最佳反应条件下进行的Ts-1催化H202与氯丙烯环氧化反应体系的主、副反应动力学方程，即：a)氯丙烯环氧化主反应动力学方程』，1—5564x104_=等=1．520×107×elr×警8×∞荔∽环氧氯丙烷与甲醇醚化副反应动力学方程J，1—57297x10‘玛：一U1．．。。ep：3．398

3、×105×P——i广×c型”‘西’c1环氧氯丙烷水解副反应动力学方程J—q375x104r3：一监：1．425×104×eT×c野27出。d)H202氧化环氧氯丙烷副反应动力学方程T几一6071x10●r4一a(m。ep=7．593x107×口1广×掣”×G0．：7。210(3)考察了Ts．1催化H202与甲代烯丙基氯环氧化反应过程中单因素变化对反应效果的影响，并通过正交实验的方法确定了以甲醇为溶剂条件下最佳反应条件为：Ts．1浓度=12．5e,／L；反应温度=55。C；原料中甲代烯丙基氯：H202摩尔比=l：1；溶剂甲醇用量=100mL。在此反应条件下反应40min，甲代烯

4、丙基氯转化率26．1％，甲基环氧氯丙烷选择性91．5％，甲基环氧氯丙烷收率23．9％。此外，对无溶剂条件下Ts-1催化H202与甲代烯丙基氯环氧化反应过程进行了探索性研究。关键词：Ts。1，氯丙烯，甲代烯丙基氯，过氧化氢，环氧化ABSTRACTTheepoxidationofolefinswithhydrogenperoxidebytitaniumsilicalite(TS-1)hasdistinctadvantages，suchasmoderateconditions，highyieldtoepoxidesandnopollution．Althoughithasabrill

5、iantprospecttObecomeagreentechnologytomanufactureepoxides，thestudyontheepoxidationofallylchlorideandmethylallylchloridewithhydrogenperoxidebytitaniumsiliealite(TS-1)isstillunderinvestigationontheexperimentalscale．Inthisthesis，thefollowingthreepartshavebeenstudied．Firstly，throughthevariation

6、ofcertainfactor,thefactoreffectingontheallylchlorideepoxidationhasbeenstudied，Inaddition，byorthogonalexperiment，theeffectofsinglefactorontheepoxidationinmethanolsolventwasinvestigated．Expandingtherangeandcontinuingtheexperiment，theoptimumtechnologicalconditionsofallylchlorideepoxidationinme

7、thanolsolventwere454C，themolarratioofACtoH202=1：1，TS一1concentration=12．59／L，thevolumeofmethanolusedis80mL．Whenreactingattheoptimalconditionsfor20minutes，theconversionofallylchloride，theselectivityandyieldtoepichloroh)7drinwere64．86％，95．39％and61．87％，respe