氯丙烯环氧化法制环氧氯丙烷催化剂性能研究

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1、湖南大学硕士学位论文氯丙烯环氧化法制环氧氯丙烷催化剂性能研究姓名：陈康庄申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：徐伟箭;王槐玉20060524硕士学位论文摘要目前，世界上环氧氯丙烷的生产方法有两种：氧丙烯高温氯化法和烯丙醇法。但这两种方法都存在副产大量废水和废渣的环保问题。利用Ts．1催化氯丙烯和双氧水的环氧化反应，具有反应条件温和，反应速度快，过程无污染等优点，开发高效、清洁的新：[艺具有重要意义。本文设计了一种“蒸馏一失活”的方法，考察了氯丙烯、双氧水中杂质，反应助剂等因素对TS．1稳定性的影响。采用N2物理吸附、热失重(TGA)、X射线

2、衍射(XRD)、红外光谱(IR)、元素分析(ICP)、荧光分析法(CRP)等方法，对新鲜、失活和再生催化剂进行了表征和分析，并采用酸处理、烘干和高温焙烧等方法，对失活的催化剂进行了再生研究。结果表明：l、过多的溶剂可促进副反应的发生，副反应生成的大分子影响催化剂的稳定性：2、铁离子沉积到‘rS—l上，影响TS一1的稳定性；3、在氯丙烯直接环氧化体系，大分子吸附于催化剂上，是造成催化剂失活的原冈：4、采用酸处理、烘干和高温焙烧的方法，可使经蒸发法失活的催化剂活性恢复到新鲜催化剂的水平。5、氯丙烯环氧化法膜分离实验表明催化剂的ECH广：能较为理想，

3、且能满足过氧化氢的转化率、ECH的收率和选择性。关键词：钛硅分子筛：失活；再生：表征：环氧化法里璺丝至塞些童皇!竺圣墨里堡竺些型篁璧竺垒AbstractTherearetWOwaysfortheproductionofepoxychloropropane：hightemperaturechlorinationofchloropropeneandallylalcoholmethod．Butallthesetwomethodshaveenvironmentalharassmentthatlargenumbersofwastewaterandwast

4、eresidueareproduced．Theexploitationofnewcleanlytechnicswithhighefficiencyismuchimportant．However’theepoxidationofchloropropenewithhydrogenperoxidecatalyzedbyTS．1possessthemeritsasmildreactionconditions，rapidreactionrateandnopollution．Inthispaper，adistillation—deactivationmet

5、hodwasused．Theeffectsofchloropropene，impuritiesinhydrogenperoxide，andreactionpromoterontheTS一1stabilitywerealsostudied．Thenewly，deactivedandreactivatedcatalystswerecharacterizedandanalyzedbymethodsofphysicaladsorptionofnitrogengas，thermogravimetricanalyses，X-rayresonancediff

6、ractionmethod，infraredanalyses，elementanalyzerandfluorescentanalyzedmethod．Thereactivationsofdeactivatedcatalystsweredonebyacidtreatments，stovingmethodandhightemperatureroasting．1．Superabundantsolventwouldacceleratethesidereactiotl，andthebyproductmacromoleculeaffectedthecata

7、lyststability；2．TheironionwouldaffectthestabilityofTS一1whenitwasdepositedonTS一1；3．Theadsorptionofmacromoleculesoncatalystswasthemajorreasonfordeactivationofthecatalystsinepoxidationofchloropropcne；4．Themethodasacidtreatments，storingmethodandhightemperatureroastingcouldmaketh

8、edeactivatedcatalystsindistillationreachthecatalysislevelasnewlycatalyst；5．