基于px氧化反应特性及过程模型化研究

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1、浙江大学博士后学位论文PX氧化反应特性及过程模型化研究姓名：华卫琦申请学位级别：博士后专业：化学工程指导教师：徐锦龙;吕德伟20010101AbstractTheresearchOilPXoxidationreactioncharacteristicandprocesssimulationincludingtwostages．Tilefirststepisexperimentalresearchonoxidationofpara—xyleneinaceticacidcatalyzedbyCo“，Mn

2、2+andBr’isinvestigated．Theexperimentsinvolvingvariouslevelsofoxygenconcentration，catalystconcentrationandreactant／solventratioareconductedinanisothermalsemi—batchreactor．Noveldesignsarecarriedoutinsamplingdevicetoavoidcomponentsdistributiondefotruingan

3、ddeadzone．Amongallthereactionconditionfactors．themostinterestingphenomenaiSthatthedecliningdownofreactant／solventratioplaysthegreatestroleinreactionrateacceleration．AkineticsmechanismbasedonfreeradicaltransportationandcomponentsinhibitiontheoryiSinduce

4、d．whichcandescribethebehaviorofthereactionjnwiderangewhichincludingthevariouscatalystconcentration．reactiontemperature．ratioofcobaltandmanganese．Duringtheexperimentalperiod．asuccessfulGCdetectmethod。asamplingsystemandakineticsbasedonfreeradicaliSdevelo

5、ped．Attheprocesssimulationstage．ainteractivesimulatingsoftwarebaseonmatlablanguagenamed‘PORSS’iSdeveloped．whichwasidentifiedbythetealoperationdataandshowsexcellentcorrect．Itwillbenefittherealplant’Sfurtherscaleupandoptimization．1．前言精对苯二甲酸PTA)是聚酯工业的主要原料

6、，仝世界约80％的PTA采用Amoco高温氧化法生产，即由对二甲苯(PX)直接空气氧化生成对苯二甲酸。八十年代以来，我国陆续从国外引进了十多套PTA成套生产装置，绝大部分属Amoco高温氧化技术。但随着我国聚酯工业和纺织品工业的发展，PTA的生产仍供不应求，尚需部分进口解决。为弥补这一短缺，一方面国内各大聚酯企业相继进行了PTA生产装置的增产扩容改造，如扬子、金山、仪化都分别将引进的225万吨装置扩容至30万吨；另一方面，新建更大规模的PTA装置也已列入规划。仪化公司于1995年从Amoco公司引进

7、了2s万吨，年PTA生产装置，98年其生产负荷扩大到30万吨／年，99年又通过了部分技术改造，生产能力达到了32．5万吨，年。通过氧化反应器从100％--1lo％一120％到130％的一系列增容，PTA装置的生产负荷大大增加，部分解决了公司聚酯原料瓶颈，取得r显著的经济效益。同时目前仪化PTA装置的操作运行指标在国内同行中居于领先地位，积累了大量生产经验。在此基础上，仪征化纤股份有限公司博士后工作站与浙江大学博士后流动站台作，签订了台作企业博士后协议，把PX氧化动力学和氧化过程技术开发确立为核心技术

8、开发进行为期蹲年的博士后研究。在此期间，通过反应动力学和反应器工程化方面进行的系统研究，结合仪化化工厂氧化反应操作现实，用生产数据对前期得到的动力学数据和反应器模型进行计算校核，并探讨了仪化现有PTA装置继续增容(目标140％)的可行性。对Amoco工艺的反应机理和反应系统工程特性有了深入的理解和掌握。鉴于聚酯材料和制品在国民经济中的重要地位以及国内近期PTA大量缺口的现实，且PTA生产在聚酯工业中具有特别重要的地位，因此进行本研究，对于国内聚酯工业中举足轻重的仪征化