基于ph及电场敏感凝胶的合成与表征

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1、浙江大学材料与化学工程学院硕士学位论文pH及电场敏感凝胶的合成与表征姓名：陈松炜申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：孙建中20080501浙江大学硕士学位论文摘要本文介绍几种pH及电场响应性凝胶的合成，以丙烯酰胺(AM)单体为基础，通过共聚、改性、改变合成体系等方法制备新型的智能凝胶，并对凝胶的溶胀性、热学性能、力学性能、pH和电场响应性等方面进行表征，以研究凝胶的各种性能。以丙烯酰胺(趟旧、甲基丙烯酸(MAA)为主要原料，在80℃水溶液中通过交联聚合制得聚丙烯酰胺／甲基丙烯酸【P(AM．co．MAA)】共聚凝胶。通过傅立叶变换红外光谱(阳R)表征共聚凝

2、胶结构。考察不同眦含量对凝胶吸水溶胀性的影响，以及在不同pH溶液中的溶胀速率。研究了充分溶胀的凝胶在盐溶液中退溶胀速率，以及pH=2与pH=12间变换时的响应速率。用扫描电镜(SEM)对酸碱条件下的凝胶表面形貌进行观察。结果表明，心含量越高其平衡吸水溶胀率越大、速率越快。随着pH的增大，凝胶的溶胀率呈上升趋势。在盐溶液中的退溶胀过程中，其退溶胀速率随溶液的离子强度的增大而加快，当达到一临界浓度后离子强度对退溶胀速率不再影响；而且盐溶液中阳离子的电荷数对退溶胀速率有～定的影响，较含Na+离子的溶液相比，在含Ca2+的溶液中退溶胀率更快。在不同pH间变换时，退溶胀

3、响应时间为75min，溶胀响应时闯为230min，在搅拌作用下，响应速率会加快。对P(AM．co．MAA)凝胶进行磺甲基化改性，通过傅立叶变换红外光谱(FTlR)对其结构进行表征。比较了改性前后凝胶在平衡吸水溶胀率、溶胀速率、不同pH溶液中溶胀速率、pH=2与pH=12问变换时pH响应速率等方面的差异。结果表明，凝胶网络由于磺甲基化作用弓

4、入了．S03’，平衡吸水溶胀率提高，改性后初始溶胀速率明显提高。在不同pH溶胀过程中，其速率也显著加快，在pH=2中平锤溶胀率是先前的5．5倍。不同pH闻变换时，退溶胀响应时闽减慢，丽溶胀响应时间加快。分别在水体系以及水．离

5、子液体(1b)混合体系合成聚丙烯酰胺／二甲基二烯丙基氯化铵【p(AM-co．DADMAC)】凝胶。研究了两种的凝胶的吸水溶胀性以及不同p糕溶液中的的溶胀性，考察了在水系制备的凝胶充分溶胀后在含不同阴离子盐溶液中的退溶胀速率。在水系中制备凝胶时加入PVA以得到半互穿网络结构的浙江大学硕士学位论文第一章前言高分子功能材料领域是高分子技术面向社会及科研领域对新材料的需求而形成和发展的领域。随着生物及医学领域的发展，人们一直致力于同生物体具有相容性的生物高分子材料的研究。具有环境刺激响应性的高分子凝胶在药物释放、人工肌肉及化学阀的领域具有广阔的应用前景，是智能材料的研

6、究热点。智能高分子凝胶的相转变行为是指凝胶在环境刺激下，即当溶剂的组成、pH值、离子强度、温度、光强度、磁场和电场等刺激信号发生变化时，或受到特异的化学物质的刺激时，凝胶会发生溶胀、收缩或者弯曲等突变行为。导致凝胶发生相转变的分子间作用力有：离子力，疏水作用力，氢键，范德华力。高分子凝胶刺激响应后的溶胀、收缩或收缩的过程，实际是将化学能量转化成机械能的过程。这种能够将化学能和机械能互相转换的热力学系统称为化学机械系统。随着人工智能和机器人技术的发展，为了得到具有高效率、无噪声、无污染、体积小、柔性结构的驱动器及传感器等化学机械系统也激起人们对智能高分子方面的研

7、究动力。目前，人们在pH敏感及温敏凝胶领域做了大量研究，并在药物释放上应用取得较大突破。在pH敏感方面，主要有聚丙烯酸系及其衍生物、聚丙烯酰胺类、聚乙烯醇、聚磷腈。而具有pH敏感特性的凝胶往往具有电场敏感的特性。在温敏凝胶方面，主要是聚异丙基丙烯酰胺类。研究人员一直致力于寻求新型单体制备响应凝胶，并用多种系列单体进行共聚，提高响应速率并使凝胶具有多重响应的特性。本文在查阅大量文献的基础上，基于丙烯酰胺，选用甲基丙烯酸与其共聚制备快速响应pH敏感凝胶。尽管丙烯酸系及衍生物与丙烯酰胺的共聚凝胶报道较多，但丙烯酰胺、甲基丙烯酸的共聚凝胶未见报道。然后，将聚丙烯酰胺／

8、甲基丙烯酸共聚凝胶进行磺甲基化，引入亲水性及电离度更大的磺酸基，以提高凝胶的响应速率。由于离子液体是在室温下呈液态的离子体系，与水互溶性良好，没有明显的蒸气压，是良好的反应介质，具有增塑性。因此，本文在以水及水．离子液体混合体系中合成聚丙烯酰胺／二甲基二烯丙基氯化铵共聚凝胶，并研究了其溶胀、热性能及电场响应性。并使用自制装置测试了凝胶在电场中的弯曲及退溶胀响应特性。浙江大学硕士学位论文第二章文献综述2．1引言本章介绍智能高分子凝胶的概况以及其几种不同类型的刺激响应凝胶的性能和制备方法，重点介绍pH敏感及电敏感凝胶的响应原理、研究进展及主要应用，总结了影响凝胶响

9、应速率的主要影响因素。2．2智能高分子