温度及ph敏感天然高分子水凝胶的制备及结构性能表征

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1、东华大学硕士学位论文温度及pH敏感天然高分子水凝胶的制备及结构性能表征摘要环境敏感性水凝胶(智能水凝胶)在药物控制释放、酶的固定化及生物物质分离提纯等方面有着诱人的应用前景，因而近年来受到普遍关注。目前，无论在学术还是在应用领域，以pH／温度敏感水凝胶的研究尤为活跃。本文从分子设计的角度出发，选用具有优良温敏性的聚m．异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)及pH敏感的天然高分子羧甲基壳聚糖(CMCS)、羧甲基纤维素钠(CMC)为基本原料，制备了系列新型pH／温度敏感CMCS／I)NIPAAm、CMC／PNIPAAm水凝胶，系统地研究了这类凝胶

2、的结构对其溶胀、消溶胀性能的影响，并对其响应机理进行了探讨，同时对这类凝胶的药物缓释性能进行了初步地研究，取得了以下主要研究结果：1．采用半互穿聚合物网络技术(semi．IPN)$4备了一类新型的CMCS／PNIP舢～m半互穿聚合物网络水凝胶，对这类水凝胶的温度及pH敏感行为进行了详细地研究。实验结果表明，加入CMCS形成的semi．IPN样品，其在VPTT前后的平衡溶胀度的变化比纯PNIPAAm的平衡溶胀度变化要大得多。semi—IPN水凝胶消溶胀速率明显快于PNIPAAm凝胶的消溶胀速率。在CMCS等电点(pH=2．71)附近时，CM

3、CS／PNIPAAm半互穿网络水凝胶的体积相转变温度(VPlvr)明显降低，且在pH=2．4的溶液条件下，cMcS／PNIPAAmsemi—IPN水凝胶的溶胀度低于其他pH条件下凝I胶的溶胀度。2．在cMcS，PNIPAAm半互穿聚合物网络水凝胶的基础上，用戊二醛交联CMCS，合成了CMCS／PNIPAAm全互穿聚合物网络ffull—IPN)水凝胶。网络结构的变化并没有影响互穿网络水凝胶的VPTT，仍为33℃左右。室温下，full．IPN凝胶的平衡溶胀度和溶胀速率均小于semi—IPN凝胶的平衡溶胀度和溶胀速率。而在不同pH值溶液中，fu

4、ll．IPN凝胶的消溶胀速率明显快于semi．IPN凝胶的消溶胀速率。3．选用另一种亲水的天然高分子CMC与NIPAAm作原料，制备了温度、pH值双重敏感性的半互穿网络水凝胶，研究了介质温度、pH值对其溶胀行为的影响。当介质的pH值为1．2时，semi一1PN水凝胶的溶胀度始终小于PNIPAAm水凝胶的溶胀度；pH值为7,4时，semi．IPN水凝胶的溶胀度始终大于PNIPAAm水凝胶的溶胀度；而且凝胶中CMC的含量越高这种趋势表现得越明显，随着温度的升高，semi．IPN水凝胶表现出热缩型温敏特征。在25℃(VPTT以下)，凝胶的溶胀度

5、对pH值变化较敏感；在37。C(VPTT以上)时，pH值变化对凝胶溶胀度的影响程度较小。semi．1PN凝胶的消溶胀速率比纯PNIPAAm有明显的提高，且消溶胀速率随着凝胶中CMC用量的增加而增大。4．对CMC／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶的溶胀动力学进行了研究。结果表明：水凝胶在弱碱性介质中，水凝胶的溶胀过程大部分都可用non．Fickian扩散来描述。其中在20。C(低于VPTT)时，II末华大学顺士学位论文semi—IPNl5样品更类似于II类扩散。酸性介质中，在VPTT以下，水凝胶的溶胀过程可用non—Fickian扩散来

6、描述；而VPTT以上，凝胶的溶胀过程用Fickian扩散描述。在弱碱性条件下，水分子在凝胶中的扩散系数D随着凝胶的溶胀速率的增大而增大：在酸性条件下，水分子的扩散系数D相差不大。5．以5氟尿嘧啶(5-FU)为模型药物，对cMc／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶的释药性能做了初步研究。结果表明，在37。C、pH=7．4时，药物的释放速率以及释放量都随着凝胶中CMC含量的增加而增大。在25。C时，pH对药物释放速率影响较小；而在37℃时，药物的释放速率受pH的影较大。因此，该凝胶体系对5一Fu的口服释放是较为理想的载体材料。关键词：N．异

7、丙基丙烯酰胺，羧甲基壳聚糖，羧甲基纤维素钠，互穿网络，pH／温度敏感水凝胶，溶胀动力学，5．氟尿嘧啶，药物释放东华大学硕士学位论空StudyOnthePreparation，StructureandPropertiesofpH／Temperature—SensitiveNaturalPolymerHydrogelsAbstractInrecentyears，considerableresearchattentionhasbeenfocusedontheenvironment—sensitivehydrogels(intelligenthy

8、drogels)becausetheypossessgreatpotentialapplicationsinmanyaspects，includingdrugdeliverysystem，en