海藻酸钠聚（n异丙基丙烯酰胺）ph温度敏感水凝胶的制备及结构与性能的研究

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1、东华犬掌博士学位论文海藻酸钠／聚(N一异丙基丙烯酰胺)pH／温度敏感水凝胶的制畚及结构与性能的研究摘要环境敏感性水凝胶(智能水凝胶)在药物控制释放、酶的固定化及生物物质分离提纯等方面有着诱人的应用前景，因而近年来受到普遍关注。目前，无论在学术还是在应用领域，以pH／温度敏感水凝胶的研究尤为活跃。本文从分子设计的角度出发，选用具有优良温敏性的聚(N一异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)及pH敏感的天然高分子海藻酸钠(SA)为基本原料，制备了系列新型pH／温a度敏感SA／PNIPAAm水凝胶，系统地研究了这类凝胶的结构对其溶胀、消溶胀性能的影响，进一步提出了改善这类凝胶响应速率

2、的新途径，并对其响应机理进行了探讨，同时对这类凝胶的药物缓释性能进行了初步地研究，取得了以下主要研究结果：1．采用半互穿聚合物网络技术(semi．IPN)制各了一类新型SA／PNIPAAm半互穿聚合物网络水凝胶，对这类水凝胶的温度及pH敏感行为进行了详细地研究。实验结果表明，在强酸条件下(pH=1．2)，SA／PNIPAAmsemi—IPN水凝胶溶胀度小于PNIPAAm水凝胶的溶胀度；在弱碱条件下(pH=7．4)，结果相反，即SA／PNIPAAmsemi-IPN水凝胶溶胀度大于PNIPAAm水凝胶的溶胀度，而且凝胶中SA的含量越高这种趋势表现得越明显。无论在酸性还是碱性条

3、件F，随着温度的升高，SA／PNIPAArnsemi-IPN水凝胶都表现出“热缩型”温敏特性。在相转变温度以下，SA／PNIPAAmsemi，IPN水凝胶有明显的pH响应性。2．对SA／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶在不同条件下的溶胀动力学及消溶胀动力学进行了研究。结果表明，在碱性条件下，SA／PNIPAAmsemi·IPN水凝胶的溶胀速率随着sA用量的增加而增大。另外，温度对溶胀速率的影响与pH有关，pH对凝胶溶胀速率的影响与温度有关。用一级动力学方程可以描述SA／PNIPAAmsemi-IPN凝胶的消溶胀过程，并且凝胶的消溶胀速率随着凝胶中sA用量的增加而增大。

4、3研究了SA分子量及用量对SA／PNlPAAmsemi-IPN水凝胶溶胀性能的影响。结果表明。SA分子量增加，SA／PNIPAAmsemi—IPN水凝胶的平衡溶胀度增大。在酸性条件下(pH=1．0)，SA／PNIPAAmsemi—IPN水凝胶的溶胀速率随着sA分子量的增加而降低；在弱碱性条件下(DH=74)，凝胶的溶胀速率随着SA分子量的增加而增大。SA用量较低时．其分子量的大小对SA／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶消溶胀速率的影响比较明显。东华大掌博士学位论文4．将线性PNIPAAm和sA分子同时引入到PNIPAAm凝胶中，制各了交联聚Ⅲ．异雨基丙烯酰胺)／(海藻

5、酸钠／聚(N一异丙基丙烯酰胺))半互穿网络(Cr-PNIPAAm／(SA]PNIPAAm)semi—IPN—II)水凝胶。在弱碱性条件下(pH=7．4)，改变sA与线性PNIPAAm的配比对Cr-PNIPAAm／(SA／PNIPAAm)semi—IPN—II水凝胶的溶胀度没有太大的影响。而在酸性条件下(pH=1．0)，其溶胀度随着sA与PNlPAAm配比的减小而增大。当sA与PNIPAAm的配比在20：80一10：90的范围内，Cr-PNIPAAm／(SA／PNlPAAm)semi．IPN．II水凝胶有最大的消溶胀速率。5在NaCI溶液中制备了快速温度响应的SA／PNlP

6、AAmsemi．IPN水凝胶。这类水凝胶的消溶胀速率随着反应液中NaCl溶液浓度的增加而增大，在1min内失水率即可达95％以上，4rain内其消溶胀就达到平衡状态。当反应液中NaG浓度相同时，SA的分子量越低所制备的SA／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶的消溶胀速率越快。结构研究表明，这类水凝胶具有多孔的非均相结构。6以sA为高分子骨架制各了SA-g—PNIPAAm温敏型两亲性共聚物。采用浊度法研究了接枝率的大小以及溶液的pH对接枝共聚物温敏性的影响。结果表明，接枝率越高，共聚物温敏性越强：pH越小，共聚物的温敏性越强。在PNIPAAm的最低临界溶解温度(LowCr

7、iticalSolutionTemperature．LCST)以上，用激光粒度仪研究了水凝胶纳米粒子的形成过程。结果表明，随着时间的延长，水凝胶纳米粒子从大到小，最后趋于恒定；接枝率越高，水凝胶纳米粒子越小。用原子力显微镜(AFM)观察了水凝胶纳米粒子在不同温度下的形貌。在LCST以下温度(25"C、28。C)时，水凝胶纳米微粒形状不规则且相互粘结，当温度升高至LCST以上(40℃)时，水凝胶纳米微粒大小和形状趋于均匀。7．以5氟尿嘧啶(5一FU)为模型药物，对SA／PNIPAAmsemi．IPN水凝胶的释药性能做了初步研究。