基于niα-al,2o,3催化剂上甲烷水蒸汽重整本征动力学研究

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1、北京化工大学硕士学位论文Ni/α-Al<,2>O<,3>催化剂上甲烷水蒸汽重整本征动力学研究姓名：王金刚申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李成岳20040517北京化工大学硕士学位论文Ni／d—AI：0。催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学摘要天然气作为‘种清洁、环境友好的能源，也是合成气化工的重要原料，越来越受到广泛的重视。制合成气是间接利用天然气的重要步骤，也是天然气制氢的基础。目前大型合成氨厂、合成甲醇厂以及制H：工艺中有相当一部分均采用甲烷水蒸气重整工艺制合成气，然后进一步合成目的产物。本文在较宽的实验条件变化范围内

2、，在装填工业用Ni／Q．AI：O。催化剂的微分不锈钢管直流管式反应器中进行了甲烷水蒸气重整的本征动力学研究。实验证明，在低温时二氧化碳的生成速率远大于～。氧化碳的牛成速率，这说明反应CH4+2H20=C02+4H2占主导地位。但是，低温下CO和C02同为主要产物。说明反应CH4+C02=2CO+2H2、Ctt4+H20=CO+3H2或逆变换反应H2+C02CO+H20也同时发生，从温度与选择性的角度看，随着温度的提高C02选择性下降。考察了5种可能的模型，推导了本征动力学方程，通过参数估计和模型比较确定了比较满意的甲烷水蒸气重整

3、本征动力学方程。CO和CO：的生成速率均与CH4分压成正变关系，其形式如下：铲：，㈣订扩脚c～17R46丁8．___堕6，磷崔(卜最22]rco。=4,734x106脚c一百149892，瑚嘟[·一瓦户C‰．02P．H石42]结果表明，模型计算值与实验值相当吻合，其残差分布符合均匀素缝骼i者、导卿同盟向垒史公推北京化工大学硕士学位论文分确j，统计检验亦证明了模型是合理的。如果工业反应器中装填该种大颗粒的催化剂，本文得到的速率方程可以结合单颗粒催化剂的微分热量、质量守恒和传递特性，用于建立该工业反应器模型的性能模拟。关键词本征动力

4、学，热力学，甲烷水蒸气重整，镍催化剂北京化工大学硕士学位论文THEINTRINSICKINETICSOFM匝田【IANESTEAIⅥ匝REFORMINGOVERACOMMERCIALNi／Q-A。1203c觚ALYS忑ABSTRACTNaturegasnotonlyisoneofimportantenvironmentallybenignenergysource，butalsoastockfortheproductionofhydrogenandsynthesisgas．Methanesteamreformingisthecru

5、cialreactionusedtosynthesizeammonia，methanolandhydrogeninindustrialscaleIntrinsickineticsofmethanestreamreformingoveracommercialNi／Q—A1203catalystwasinvestigatedinthiswork．Theequilibriumconstantsofthemethanesteamreformingreactionsystemwerecalculated．Experimentalworkw

6、ascarriedoutinatubaldifferentialreactoroverawiderangeofoperationparameters．Itwasshowthattheformationofcarbondioxideismuchfasterthanthatofcarbonmonoxideatlowertemperature．Itsuggeststhatthereaction，CH4+2H20=C02+4H2，probablydominatesmethanesteamreformingattheconditionso

7、flowertemperatureHowever,bothcarbonmonoxideandcarbondioxideareprimaryreactionproducts．ThesefactsimplythatthereactionsCH4+C02=2CO+2H2，CH4+H2022CO+3H2orH2+C02=CO+H20takeplacesimultaneouslyBaseontheeffectofreactiontemperatureontheselectivity,itcanbe北京化工大学硕士学位论文expectedt

8、hattheselectivityofcarbondioxidewilldecreasewithincreasingthereactiontemperatureFivepossiblereactionmodelsdescribingthekineticbehav