基于4a型分子筛膜的合成及其在醇水分离体系中的应用

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1、郑州大学硕士学位论文4A型分子筛膜的合成及其在醇/水分离体系中的应用姓名：李靖如申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：郭士岭;陈宜俍20040518摘要目前，石油资源R益紧缺，对石油的过分依赖将会限制经济的发展。无水乙醇以一定比例与汽油混合可制得乙醇汽油，乙醇汽油用作汽车燃料，可以减少对石油的依赖。4A型分子筛膜在醇／水分离方面有着很强的应用前景．吸引了众多研究者的目光。本文研究的对象是4A型分子筛膜。分子筛膜的制备包括四个步骤：1．晶种的制备；2．支撑体的准备和预处理；3．合成液的配制；4．膜的合成。用原位水热法合成出了结晶情况好、结晶度高、没有杂晶、纯度较高的4A型分子筛，用作

2、合成4A型分子筛膜时的晶种。支撑体的准备和预处理是一个很重要的环节，可以影响膜的生成以及所生成膜的种类。实验中对支撑体进行了表面打磨、超声清洗和预涂晶种等预处理。合成液中以硅酸钠为硅源，氢氧化铝为铝源，所用的碱为氢氧化钠。合成液一共采用了四种浓度，以水和氧化钠的摩尔比(H，o／Na，0)为基准，分别为：H。O／Na，0=①60、②80、③100、④120配制好的合成溶液中硅、铝、钠的摩尔比为&Oz：A1203：Na。0=1：1：3．6。分别采用原位水热二次合成法、微波密闭合成法和微波常压合成法三种方法合成出了一系列4A型分子筛膜。不同的合成方法，要求的合成液浓度、反应时间不同、最优涂晶

3、方法不同。分别对原位水热合成法、微波合成法的投料配比进行了优化。原位水热合成中水与氧化钠的摩尔比在80到120之间。微波加热法中当水和氧化钠的摩尔比为100时，合成膜的分离因子达到最大值。原位水热合成法要求的合成时间为12小时，而两种微波法合成时间只有10分钟，极大地缩短了合成时间，微波加热显著促进了4A分子筛膜的合成。对原位水热合成，B涂晶方法得到的分离选择性最高，c和D次之；而对微波密闭合成C涂晶的分离选择性最高，D次之；微波常压回流合成时，D涂晶方法的选择性最高，C次之。对于不同的合成方法应选用不同的涂晶方法，才能使合成的膜的性能达到最优。制备的分子筛膜分别进行了XRD、SEM检

4、测，并结合95％(wt)乙醇水溶液的渗透气化实验对合成的膜进行了评价。XRD和SEM检测表明：1．合成的膜是4A型分子筛膜，晶粒均匀，晶型较好；2．微波法合成的膜，成膜分子筛较原位水热合成的结晶情况好，结晶度高。合成膜对水和乙醇的选择性分离因子远远大于空白管的分离因子；对于95％(wt)的乙醇水溶液，通过膜渗透后，渗透侧水的含量可达79％(wt)，乙醇的含量则降至21％(wt)，最高分离因子可达63．8，说明合成的分子筛膜对于水／乙醇体系起到了相当的选择性分离作用。根据渗透实验结果，还可以看到微波法合成的膜对水／乙醇的分离选择性远大于原位水热法合成的膜，其渗透通量也较原位水热法的大。微

5、波加热法合成的分子筛膜速度快、效率高、再现性好，有利于实现工业规模沸石分子筛膜的合成。并且微波加热法合成的分子筛膜分离因子和渗透通量较原位水热法合成的膜的高，即微波加热法与原位水热法相比具有很大的优越性。建立了一套渗透侧用氮气吹扫的实验装置，使得实验操作简单易行，且费用较低，该方法在国内尚未见到相关的文献报道。合成的膜是管状的4A型分子筛膜，与平面膜相比更有利于工业化应用。关键词：分子筛膜，水热法，微波合成，渗透气化，分离选择性IIAbstractNowadays，thepetroleumresourceisgettingshortdaybyday．Acountrywillexpand

6、theireconomyhardifitreliesonthepetroleumexcessively．TheanhydrousethanolCanbemixedwithgasolineatcertainratiotoprepareethanotgasolineusedforfuelofCar,whichcanreducethedependenceonpetroleumintheworld，Zeolite4Amembraneattractsmoreandmoreinvestigators’attentionbecauseithasanattractiveapplicationforeg

7、roundinthisarea．Thepreparationofzeolite4Amenthraneandapplicationtoseparationofwater／ethanolmixturewasstudiedinthispaper．Thepreparationofzeolite4AmembraneCanbeasfollows．First，crystalseedswereprepared．Second，thesupporterwaspre