超临界条件下正构烷烃催化裂解和积碳研究

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1、超临界条件下正构烷烃催化裂解和积碳研究CatalyticCrackingofn--AlkanesandCokeDepositeunderSupercriticalCondition国家“八六三”计划项目(2003AA723101)(申请硕士学位)专业：研究生：指导教师：化学工艺王占卫张香文天津大学化工学院2005年1月摘要在马赫数大于5的高超声速飞行中，燃料作为冷却剂，其物理热沉已不能满足冷却要求。需要利用吸热燃料裂解时的化学热沉，从而满足高超声速飞行的冷却要求。吸热型碳氢燃料研究主要包括燃料的筛选、制各、裂解过程的研究

2、、燃料性能的研究及改进和燃料在实际飞行器上的测试等。本论文的重点主要是研究正癸烷和正十二烷的催化裂解和催化剂的积碳研究。利用NIST的SUPERSTRAPP软件对燃料物化性质进行了计算，发现超临界状态下燃料的物化性质发生了重大变化，压缩因子z和燃料的P—v_T性质都明显改变，燃料在反应器中的停留时间大为延长，对催化裂解的反应结果产生重大影响。进行了正癸烷和正十二烷的超临界催化裂解研究，考察了压力、温度、进料流量对反应转化率和气体产率的影响。发现随着温度的上升，转化率和气体产率逐渐增加；随着压力的上升，转化率和气体产率逐渐

3、下降。通过对正癸烷和正十二烷的裂解产物的分析，发现在反应温度较高时，液相产物中含有较多的芳烃，而常压下芳烃含量高于高压下。气相产物主要是C3和c。组分，还含有少量的氢气，小分子碳氢化合物的存在将改善燃料的燃烧性能。随着反应温度增加，催化剂的积碳量减少，丽随着压力增加，催化剂积碳量增加。在超临界状态下，催化剂的外部积碳随温度的上升而增加，而内部积碳随温度的上升而下降。研究了TJ—02型碳氢燃料的催化裂解和催化脱氢性能，发现在P61脱氢催化剂存在的情况下，气体产物中含有大量的氢气，而随温度的上升，裂解气量增加，但氢气在气相产

4、物中的含量降低。关键词：吸热型碳氢燃料，正癸烷．iE-／---烷，催化裂解，积碳AbstractAstheavailableeffectivecoolantusedinhypersonicvehiclesover5Mach，thephysicalheatcannotmeetthedemandofhypoersonicflightover5Mach．Tomeetthischallege，endothermicfuels，whichcallchemicallydecomposeintoenergeticgasesviacra

5、ckingreactionsandprovideextremelyhighchemicalheatsink,havebeendeveloped．Thesefuelsprovidethecoolingfurhypersonicflightandconvertthefuelintosmallhydrcarbonsthatcanbeburnedinahypersoniccombustor．Numerousstudieshavebeenpublished011theendothermicfuels，whichincludedth

6、echoiceoffuels，thetypesofcrackingreaction，theimprovementoffuelspefurmanceandtestoffuelsonpracticalaircraft．Thepresentworkisfocusedoncatalyticcrackingoffuels．Themaincontentswere∞follows：thecatalyticcrackingofn-decaneandn-dodecane．thecokedepositeonthecatalyst．Thesu

7、percriticalpropertiesoffuelswerecalculatedbyusingSUPERSTRAPPsoftware(codedbyNISn．Theresultsshowedthatthepeopertiesoffuelsaresignificantlydifferentfromthatunderatmosphere，whichhavegreateffectonreactionoffuels．Thesupercriticalcatalyticcrackingofn-decaneandn-dodecan

8、ewasstudied．Theeffectsofpressure、temPeratureandfeedstock’Sfluxrateontheconversitionandyieldsofgaswerestudied．Theresultsshowedthattheconversitionsandyieldsofgas