试析双元模型碳氢混合物的超临界催化裂解和积炭研究

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1、天津大学硕士学位论文双元模型碳氢混合物的超临界催化裂解和积炭研究姓名：羡小超申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张香文20070101摘要高超音速飞行器的冷却问题是高超音速推进技术的关键点之一，利用燃料的物理和化学热沉进行冷却是目前最可行的方法。吸热型碳氢燃料由于可以提供充足的吸热能力，且储存使用方便，燃烧性能良好，因而受到广泛的研究。吸热型碳氢燃料的吸热过程包括热裂解、催化脱氢和催化裂解，其中最具有潜力的是催化裂解反应。本论文的研究内容即以正十二烷／异辛烷和正十二烷／十氢萘作为代表的正构烷烃／异构烷烃和正构烷烃／环烷烃的双元模型混合物进

2、行超临界催化裂解研究。在正十二烷／异辛烷的超临界催化裂解研究中，考察了催化剂类型、温度、压力、双元混合物的配比、进料流量和催化剂用量对转化率、气体产物、液相产物和积炭的影响。实验结果表明：HZSM-5与HZSM_5／HB和HZSM一5／H1『混合催化剂相比，总转化率和气体产率高，积炭量低，催化效果较好；随着反应温度的上升，转化率和气体收率上升，积炭量先下降后上升，在450℃时最低；随着压力的上升，转化率和气体产物收率都呈下降趋势，积炭量总体呈上升趋势；双元混合物的不同配比中15％一85％的组成时两个组分间的相互影响最强烈，异辛烷对正十二烷的裂解

3、有促进作用，但使气体收率降低，少量异辛烷(5％)的加入对正十二烷的转化率和气体产物收率都有提高。进料流量从lml／min到4ml／min转化率基本不变，表明在本实验条件下停留时间不是转化率的控制因素，气体收率随流量增加而显著下降表明其对停留时间非常敏感；催化剂用量研究表明，反应物流经催化剂床层的3／10后转化率已接近于整个床层的转化率，在剩余的7／10的床层中，主要发生裂解初级产物的二次反应，持续的生成气体、积炭等产物。在正十二烷／十氢萘的超临界催化裂解研究中，考察了催化剂类型、反应温度、压力和双元混合物配比对转化率、气体产物、液相产物和积炭的

4、影响。实验结果表明：采用HZSM-5时正十二烷组分转化率高，采用ReY时十氢萘组分转化率高，但前者气体收率高，积炭量低，总体性能较优。随着反应温度的上升或反应压力下降，十氢萘组分的转化率呈下降趋势，与其单独裂解时规律相反。积炭量随反应温度上升而增加，超临界条件下的积炭量明显高于常压条件下的。转化率、气体产物收率等随着十氢萘在混合物中的含量非单调变化，在十氢萘含量为10％-15％左右的范围内出现最大值。关键词：吸热型碳氢燃料超临界催化裂解双元混合物正十二烷异辛烷十氢萘ABSTRACTThemanagementhighheatfluxesgener

5、atedbyhypersonicflightareoneoftheprincipalissuesforthedevelopmentofhypersonicpropellanttechnology．Thecoolingtechnologyusingthephysicalandchemicalheatsinkoffuelprovidesthebestmeansformeatingthecoolingrequirement．Ascanoffersufficientcollingcapacityandfacilityinstorage，theendot

6、hermichydrocarbonfuelshavebeenwidelystudied．Theendothermicreactionsofendothermichydrocarbonfuelsincludethermalcracking，catalyticdehydrogenationandcatalyticcracking，duringwhichthecatalyticcrackingisthemostpotentialprocess．Inthepresentworkn—dodecane／isooctaneandn—dodecane／deca

7、linbinarymixtureswerechosedasmodelfuelsrepresentingnormalalkane／branchedalkaneandnormalalkane／naphthenebinarymixturestobeengagedinsupercriticalcatalyticcrackingresearches．Duringthestudyofn-dodecane／isooctanebinarymixturesupercriticalcatalyticcracking，theinfluencesofdifferent

8、catalyst，crackingtemperature，pressure，compositionofthebinarymixture，feedrat