聚乙烯醇-氧化硅杂化膜的制备及其丙烯脱湿性能的研究

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1、天津大学硕士学位论文聚乙烯醇－氧化硅杂化膜的制备及其丙烯脱湿性能的研究姓名：程庆来申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：姜忠义201006摘要在丙烯聚合过程中，为防止催化剂中毒，对原料气中水含量需严格控制。为适应工业需求，本研究以丙烯／水蒸气混合气体为模型体系，通过杂化改性制备了两种高脱湿性能的复合膜。采用扫描电镜(SEM)、差示扫描量热(DSC)、X射线衍射(Xlm)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等一系列分析方法表征了膜的物理化学结构和微观形貌，利用正电子湮没寿命谱(PALS)研究了膜的自由体

2、积特性。利用透明质酸(HA)的粘附性，在聚乙烯醇(PVA)高分子与无机氧化硅(silica)界面之间引入HA过渡层，增强PVA与silica界面粘合作用，消除界面缺陷。HA具有强亲水性，可增加膜对水分子的吸附选择性，促进水分子在膜中的传递。首先将经过HA修饰的氧化硅颗粒与PvA共混制得PVA．(HA．silica)铸膜液，再采用浸涂法与聚砜(PS)多孔膜制成P、，A．(HA．silica)／PS复合膜。相比于PⅥⅥ’S膜(渗透系数215GPU，分离因子4720)，P、，A．(HA．silica)，PS膜

3、显著提高了丙烯脱湿性能，当HA浓度为0．2Ⅲ．％，HA．silica的填充量为4％时，复合膜的渗透系数为912GPU，分离因子达到9650。在生物矿化过程的启发下，在聚乙烯醇．明胶(PvA．gelatin)共混高分子溶液中加入硅酸钠作为硅前驱体，通过明胶的诱导矿化功能原位合成(P、，A．gelatin)．siIica杂化膜。明胶发挥其催化以及模板作用，诱导氧化硅的成核与生长：PVA高分子链为氧化硅的生长提供了受限空间，抑制氧化硅粒子的团聚，使其均匀分散在高分子主体中。以这种杂化膜为分离层，以聚砜多孔膜为

4、支撑层制备的(PVA．gelatin)．silic卯S复合膜展现了良好的脱湿性能。当溶液pH=5．0，硅酸钠浓度为30mM时，复合膜的渗透系数为1500GPU，分离因子达到675ll。吸附实验表明，水分子在P、rA．(HA．silica)和(PVA噜elatin)．silica膜中的传递过程主要由扩散步骤控制。系统地考察了氧化硅填充量、溶液pH值、前驱体浓度等制膜条件以及温度、压力、流率等工艺参数对复合膜脱湿性能的影响。针对丙烯深度脱湿过程，以中空纤维复合膜为分离膜材料，提出了膜过程与传统气体脱湿技术耦

5、合的应用展望。关键词：丙烯脱湿杂化复合膜聚乙烯醇氧化硅透明质酸明胶ABSTRACTW乱ercontenth勰t0meetthestrictrequi佗mentinpropylenepolymerizationprocessinordertopreVentcatalystpoisoning．Tbmeettheindustrialdem锄d，this曲Jdyutilizedthepropylene／waterVaporseparationasmodelsystem锄dprepa托dt、Ⅳoseriesofc

6、ompositemembraneswithhighdehumidificationperf．0mance．Themorphologiesandphysicochemicalpropeniesofthememb瑚eswercchamcteri趵dbyseVeml觚al”icaltcchniquessuch勰sc粕ningelectronmicroscope(SEM)，differentialscanningcalorimet叮(DSC)，X—raydifh．action(XRD)andfouriertr锄

7、sf0咖infi翟red(FT-IR)．Thef．rceVolumecharacteristicsofthemembraneswe佗inVestigatedbyposi仃0n锄nihilationlifetimespec仃oscopy(PALS)．Basedontlleadhesionpropertyofhyaluronic∞id(HA)，imerfacialadhesionw髂enhanccd锄dnon—selectiveinterf如edef宅ctswe诧eliminatedviain仃oducin

8、gHA弱tr锄sitionlayerbetwe锄poly(Villylalcoh01)(P、，A)锄dsilica．W缸erselectiVeadsorption锄ddiffusionvelocitywereimprovedduetothenatIlralhydrophilicityofHA．PVA-(HA-silica)solutionwaspreparedbyblendingthemodifieds“icapaniclesintoP、，