煤基炭纳米管材料的制备和炭纳米管作为催化剂载体的性能研究

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1、大连理工大学硕士学位论文煤基炭纳米管材料的制备和炭纳米管作为催化剂载体的性能研究姓名：韩红梅申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：邱介山2000.10.1煤基炭纳米管材料的制备和炭纳米管作为催化剂载体的性能研究摘要本文内容包括炭纳米管材料的制备及其催化性能研究二部分。首先以二种典型的烟煤(襄垣煤和新西兰煤)为原料，用电弧等离子体放电法制备炭纳米管，产物的表征采用SEM技术。对炭纳米管制备过程中得到的副产物烟灰，也用FT-艰、LD—TOF—MS等技术进行了分析，发现烟灰中含有丰度较高的高碳富勒烯。结合实验现象讨论了煤基纳米炭材料

2、的生成机理。论文的第二部分则以肉桂醛液相选择加氢为探针反应，较系统地研究了炭纳米管材料作为催化剂载体的性能以及催化剂制备条件对其性能的影响。催化剂的表征综合采用TG、BET、uv-Raman、XRD和TEM等技术。文中结合实验结果探讨了炭纳米管作为加氢催化剂的作用机制。膑验结果表明：1．以襄垣煤和新西兰煤为原料能够高产率地得到炭纳米管材料，其中缓冲气体压力是影响炭纳米管形成的关键因素。当He气压力为0．0665MPa、电弧工作电流为40A时，阴极沉积棒的内芯中炭纳米管含量可达80％左右。2．煤基炭纳米管的副产物烟灰含有较高丰度的高

3、碳富勒烯(如C。。C。。C。。。、和c。：：等)，这与以高纯石墨为原料时得到的烟灰存在差异。这意味着煤基纳米炭材料的生成机制不同于石墨基纳米炭材料的生成机制。煤基纳米炭材料的前驱体可能源于煤基炭材料中的芳核碎片为主，而石墨基纳米炭材料的生成则遵循C。／C：加成反应机理。3．以炭纳米管为载体制备的负载型催化剂对肉桂醛液相选择加氢具有较高的活性和选择性。以水或异丙醇为浸渍溶剂并控制pH值在7～10、缓陧干燥焙烧，再以甲醛或H：为还原剂在严格控制的条件下还原，可制备出性能良好的负载型炭纳米管催化剂。炭纳米管负载Pd／Ru双金属催化剂性能

4、优异。4．炭纳米管作为加氢催化剂的载体显示出较优异的特性，这可能源于其优异的电子特性和独特的中空结构。担载在炭纳米管上的金属催化剂与其表面存在一定的相互作用，但具体的作用机制尚不清楚。r√关键词：煤、炭纳．米管、高磷富勒烯、制备、表征、催化剂载体、肉桂醛、选择施。Ly，iL?L／≮一煤基炭纳米管材料的制备和炭纳米管作为催化剂载体的性能研究AbstractCarbonnanotubes(CNTs)werepreparedfromtwotypicalbituminouscoalsinhighyieldsbyarcdischargeme

5、thod．OneofthecoalsamplesisXiangyuancoalfromChinaandanotheroneisacakingcoalfromNewZealand．Thecoalsampleswerepretreatedandconvertedintoacarbonrodwithgoodelectricalconductivitythatwassubjectedtoelectricalarcinginheliumatmosphereinastainlesssteelchamber．CNTswereobtainedin

6、theinnerpartoftherod—likecathodedepositsandwerecharacterizedusingSEMtechniques．Thesootdepositedontheinnerwallsurfaceofthereactor,by—productsofcarbonnanotubes，wascharacterizedusingFT-IRandLD—TOF—MSspectrometry,andwasfoundthatitcontainshigherfullerenessuchasC104、C106、C1

7、08andC122inarelativelyhighcontent．Thegrowthmechanismofcoal—basedCNTsunderarc-dischargeplasmaconditionsisdiscussedbrieflyintermsofcoalproperties．Thehydrogenationofcinnamaldehyde(CAL)hasbeenusedasaprobereactioninanattempttoelucidatethecatalyticbehaviorofCNTs．ThePalladiu

8、mand／orRutheniumareusedascatalysts．ThecatalystswerecharacterizedbyTG、BET、Laser-UV-Raman、XRDandTEMtechniques．Theperformanceof