等离子体辅助煤的气化及煤基炭材料的制备研究

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1、大连理工大学博士学位论文等离子体辅助煤的气化及煤基炭材料的制备研究姓名：何孝军申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：邱介山20040401论文题目等离子体辅助煤的气化及煤基塞扭_!

2、{斗的帝坚研究摘要我国煤炭资源丰富，石油和天然气资源相对短缺，开发媒的洁净转化技术对于解决我国的资源短缺和环境污染问题、实现我国经济的可持续发展具有重要意义。煤的气化技术是煤炭洁净转化的主要手段之一，在现有的煤气化技术基础上将电弧等离子体作为辅助手段引入煤的气化领域，利用其高温和富含活性粒子等优点，对实现煤的洁净转化具有潜在的应用前景。本论文对电弧等离子体技术辅

3、助煤的气化及煤基炭材料的制备过程中的一些基础性问题进行了研究，在电弧等离子体辅助下实现了煤的气化、二氧化碳的高效转化以及煤基炭材料的制各，并首次运用可见发射光谱原位诊断技术分析了等离子体辅助煤的气化机理和煤基炭材料的形成机理，初步模拟了电弧等离子体反应器内物种的浓度分布及其变化，与实验结果结合可以为煤的洁净和合理利用提供有价值的信息。论文的主要内容和结果如下：1．对电弧等离子体辅助煤的气化反应进行了研究。电弧等离子体辅助煤的气化过程中主要的气体产物为氢气、一氧化碳、二氧化碳、氧气和氮气，没有检测到甲烷；固体产物为残渣以及少量炭材料；煤的性质和操

4、作参数对煤的转化率和煤气产量有重要的影响。在本文的实验条件下，煤中的灰分不利于煤的转化，变质程度低或小粒径的煤气化时能产生较多的H2和CO，随着煤粒径的减小，煤的转化率有一个最大值；H2和CO的产量随着电弧功率的增加而增加：随着线圈电流的增加，H，、CO和C02的产量都有一个最大值；增加空气(载气)流量，CO和C02的产量增加，H2的产量减少；当载气种类不同时，(H2+CO)浓度和CO产量的顺序是：COa>Air>N2，H2产量和煤转化率的顺序是：Air>C02>Nz。在制得的煤气中CO，的含量(体积)约为3％，远低于用常规气化技术制得的煤气中

5、C02的含量。2．研究了等离子体辅助下二氧化碳和煤的共转化行为，研究结果表明：在本文的实验条件下，增加电弧功率有助于煤的转化、H2和CO的形成，二氧化碳和煤的转化率分别可达88％和68％，(Ha+CO)含量(体积)在78％～87％之间：随着线圈电流增加，H2和CO产量都出现一个最大值：二氧化碳流量增加时，其转化率增大，H2和CO的产量增加。3．利用可见发射光谱对电弧等离子体辅助煤的气化及煤基炭材料的制备过程进行原位诊断，检测到的活性粒子主要包括：H、O、C原子和OH、CH、C2自由基等：将活性粒子的发射强度与气体产物的产量进行关联后发现：活性粒

6、子发射强度和气体的产量之间存在一定的关系，其中，气体产物中COa的含量受到CH、C2、OH自由基和O原子浓度的限制，这在一定程度上揭示了在电弧等离子体辅助煤气化过大连理工大学博士学位论文程中二氧化碳气体的产量很低或二氧化碳在电弧等离子体条件下高效转化的微观原因；在光谱诊断和气体分析的基础上，对电弧等离子体辅助下反应物离解和电离过程进行了推断并提出了相应的气化反应模型。4．研究了电弧等离子体辅助煤基炭材料的制备过程。在电弧等离子体辅助N，．Coal．H20转化过程中，使用粉煤作为原料直接合成了碳纳米管，光谱诊断结果表明在此过程中电弧等离子体内存在

7、的C原予和C2自由基可能是形成碳纳米管的前驱体，在对碳纳米管的扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X．射线衍射(XRD)分析以及光谱诊断基础上讨论了碳纳米管的形成机理。在研究等离子体辅助H20．Coal—Air转化过程中发现煤气化时可以同时联产炭材料，联产的炭材料包括：泡沫炭、炭黑和炭微球，根据光谱诊断、SEM和XRD分析结果，对这些联产的炭材料的形成过程进行了推测。与上述炭材料的其它制备过程相比，本实验中炭材料的制备工艺简单、快速、先进，原料成本低廉，对其进一步优化后有可能实现上述炭材料的连续化制各。5，初步模拟了等离子体辅助下H20—C

8、oal—Air气化反应行为，考察了H和CH活性粒子浓度、H2和CO气体浓度在反应器内的分布，分析了空气(载气)流速对上述物种浓度的影响，模拟结果与对气体的分析以及对活性粒子的光谱诊断结果基本吻合。关键词；煤，等离子体，气化，炭素材搴萼，可见发射光谱，规理，棱拟迨皇壁旦笠塞王堡塑壁堡笪墨丝壁堡苎塞型整笪型鱼堑塞——一——AbstractCoalisoneofcheapbutimportantenergysourcesaswellascrudeoilandnaturalgas，Chinaisabundantincoalreserverelative

9、tothatofcrudeoilandnaturalgas．However,seriousenvironmentalpollutioniscaused