新型可见光催化剂nd,2innbo,7的制备、表征及性能研究

新型可见光催化剂nd,2innbo,7的制备、表征及性能研究

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时间:2019-03-11

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1、中南大学硕士学位论文新型可见光催化剂Nd<,2>InNbO<,7>的制备、表征及性能研究姓名:赵智申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:叶红齐20100524中南大学硕士学位论文摘要围绕着太阳能光催化分解水制取清洁氢能源这一具有理论和现实意义的重要课题,论文对具有烧绿石结构的可见光响应催化材料Nd2InNb07的制备、表征及其可见光催化活性进行了系统的研究。为可见光分解水催化剂的研究、开发和应用提供了理论依据。采用XRD、LRS和FT-IR等手段,对固相法合成的新型Nd2InNb07光催化剂进行表征时发现,Nd2InNb07的晶化程度随煅烧温度逐渐提高,

2、在1173K已经开始形成烧绿石结构,当温度升高至1573K,由于只存在Nd—O’、M—O(M=In、Nb)和Nd一0键的特征振动,证实形成了烧绿石纯相。晶体结构Rietveld精修结果显示Nd2InNb07晶体属于立方晶系,空间群为Fd3m,晶面间距d=1.06593(4)nm,晶胞体积V=1.21113nm3。紫外可见漫反射光谱分析表明了Nd2InNb07对可见光(400.700nm)有明显响应,并确定了能隙宽度Eg=2.64eV。在对Nd2InNb07分别进行了NiO,和贵金属(Pt,Ru,Rh)的负载的基础上,采用自制实验装置考察了负载前后的可见光解水

3、产氢的性能。对于以上四种负载物,试验确定的最佳负载量分别为1.0,0.1,1.O和1.Owt%,其中负载1.Owt%NiO。和O.1wt%Pt的样品与未负载的相比,光催化产氢速率由0.41pmol/h,分别提高到了4.62和4.50pmol/h,达到了10倍以上。不同牺牲剂环境下的光催化产氢结果表明,负载0.1叭%Pt的样品在0.05mol/L的Na2S03溶液中的产氢速率最高,达到8.7I.tmol/h。与文献报导的同结构Nd2Zr207相比较,发现新型Nd2InNb07催化剂的可见光解水产氢速率明显高于Nd2Zr207,其原因可能是Nd2InNb07催化

4、剂的导带组成的变化及其较高的晶格扭曲程度。关键词光催化剂,氢能材料,可见光,分解水,烧绿石中南大学硕十学位论文ABSTRA(汀ABSTRACTWithregardtoasubjectofgreatinterestthatthephotocatalyticwatersplittingusingsolarenergygeneratescleanenergyhydrogen,thispaperfocusesonpreparationandcharacterizationofvisiblelightresponsepyrochlore—typephotocataly

5、ticmaterialsandtheinvestigationoftheirphotocatalyticactivityforwatersplitting,whichmayplayanimportantroleinvisiblelightresponsephotocatalyststudy.NovelvisblelightresponsiblephotocatalystNd2InNb07wassucceedsynthesizedviahightemperaturesolidstatereactionmethodbyusinghighpuredNd203,In

6、203andNb205asrawmaterials.ThecatalystsampleswerecharacterizedbyX-raydiffraction,LaserRamanSpectrum(LRS),FourierTransformedInfra-Redspectrum(FT-IR).TheXRDpaternsindicatedthattheoptimalreactingtemperatureis1573K,inNdzlnNb07samples’synthesization.Thesamples’crystallizationwasgettingpe

7、rfectlyaccompanywiththeinhancementofthereactingtemperature.Thecompositionofsampleobtainedat1573KwasrepeatedlyestimatedtobepureNd2InNb07byLRSandFT-IRspectrum,asonlycharacteristicvibrationsbelongstoNd-O’,M-O(M=In、Nb)andNd—ObondofNd2InNb07pyrochlorewerefounded.TheRietveldrefineresults

8、howsthatNd2InNb07belongsto

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