新型f-t合成催化剂的制备与催化反应

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1、郑州大学硕士学位论文新型F-T合成催化剂的制备与催化反应姓名：孙艳平申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：郭士岭20061124郑州大学硕士学位论文郑重声明本人的学位论文是在导师指导下独立撰写并完成的，学位论文没有剽窃、抄袭等违反学术道德、学术规范的侵权行为，否则，本人愿意承担由此产生的一切法律责任和法律后果，特此郑重声明。学位论文作者(签名)：孙艳平韵，．桓平2006年11月24日2郑，fl大学硕士学位论文摘要煤经合成气通过Fischer-Tropsch合成的间接液化技术是从煤出发生产液体燃料的主要技术途径之一，对于保障国家

2、经济持续发展、社会稳定和石油安全具有极其重要的现实与战略意义．制备出催化活性高，液体产物选择性好的催化剂在该课题中具有举足轻重的作用．本文通过准确分析实验药品的组分，制备了六种不同组成的催化剂，并用BET、XRD、SEM等方法对催化剂样品的结构进行了表征．所有F-T合成实验均在300ml的搅拌釜反应器中进行的，在反应条件为260～280℃，压力为0．5～O．91dPa，H2／C0=1或2，混合气流速基本一致，相同反应时间的条件下在浆态床反应器中进行，合成了液体燃料，对液体燃料进行了液相色谱分析，用正交法对催化剂的预处理条件进行了比

3、较。本文得出的结论如下：①对催化剂的预处理的初步研究表明，预处理条件对催化剂的活性和寿命有很大影响，催化剂的稳定性强烈地依赖还原温度和还原物质。本实验分别对纯H2，纯CO，先纯H2后纯CO，先纯CO后纯H2，进行了比较，优选出的最佳催化剂还原气为高纯氢气；②根据液相色谱分析仪分析产物组分与产率，比较不同的催化剂在相同条件下的产物，在制各的I，Ⅱ，Ⅲ种催化剂中知以三价铁为原料的II型和Ⅲ型催化剂比由二价铁为原料的I型催化剂实验效果好，由于二价铁原子半径较大，致使铁在层状粘土基本结构单元的外部，对产物没有很好的择形性，而三价铁原子半径

4、较小，可以进入铁氧八面体的内部，从而对产物具有较好的择形性，对提高催化剂的选择性有利。结合色谱分析结果，用正交设计法分析I型和II型催化剂在F-T合成中的各影响因素对反应的影响程度，确定出最佳的反应条件。③对n型和Ⅲ型催化剂进行比较，得出加入了K助剂的催化剂在进行了FT合成时，生成的产物烃类以较低碳链的为主，而没有加入助剂钧催化剂则主要集中于较高的碳链；而且该类型催化剂的产率明显要高于没有加入钾助剂的产率。这说明，K助剂的加入确实提高了FI"反应活性。④对IV，V，VI型催化剂的X如图进行分析，得出并流操作催化剂层状结构更接近于标

5、准粘士郑州大学硕士学位论文的层状结构。对IV，V，VI型催化剂的液相色谱图进行分析，L-沸石作为载体负载铁催化剂，低级烃的选择性较高．⑤比较黏土类铁催化剂和L沸石做载体负载铁的催化剂的FT合成产物，可以看出催化剂的孔结构对产物的分布有极为重要的影响．较大的孔径有利于生成较长碳链的产物．关键词：F-T合成铁基催化剂浆态床反应器K助剂氯化铁4郑州大学硬士学位论文AbstractTheFisch盯-Tmpsch(F-T)synthesisconvertssynthesisgasintoamulticomponcntmixtⅢepredo

6、minantlyofhydrocarbonshasbeenoneofthehnpo毗anttopicsespeciallyinthecatalysisandengineeringfield．TheFischer-Tropschsynthesisinslurrybubblecolumnreacto稻(SBCR)isveryattractiverelativetofixedbedreactOl'S，especiallyfore勰ingofheatremovalforthisexothermicreaction．Thefuelsprod

7、ucedwithF_．TsynthesisareofhighqualityandareenvironmentallydeanincomparisontoconventionalcrudeonderivedfuelsbecauseoflowaromaticityandZerosulfurcontent．Wemadethesixkindsofcatalystswhichhavedifferentcomponentsaccordingtotheexperimentaldrugsanalysedaccurately．Thecatalyst

8、samplesWOrecharacterizedbyBET,XRD，SEMmethods．TheF-Tsynthesisperformanceof。thecatalystswcl"ecarriedoutinaslurrybedreactorunde