单一结构导向剂一锅法高效制备微-介孔复合分子筛

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1、单一结构导向剂一锅法高效制备微/介孔复合分子筛AnEfficientOne-potSynthesisofMicro/MesoporousZeoliteCompositesbySingleStructureDirectingAgent学科专业：制药工程作者姓名：张亦潇指导教师：郭翔海副教授天津大学化工学院2017年5月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已

2、在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要微孔—介孔复合分子筛材料既具有微孔沸石的高水热稳定性和高酸性，又具有介孔分子筛较大的孔道，使较大的分子能够自由进入，这令合成具有微孔—介孔二级结构的分子筛成

3、为一个热门研究方向。本文研究了一种使用单一结构导向剂一锅法高效制备MFI/MCM-41型微孔—介孔复合分子筛的方法。以长链烷基季铵盐为有机结构导向剂（OSDA），原硅酸四乙酯为硅源，反应混合物的组成为1OSDA：8.31SiO2：3.36NaOH：1054H2O，探索微孔—介孔复合分子筛形成的条件和机理。所用结构导向剂包括十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、[C+-18H37-N(CH3)2-C6H12-N(CH3)2]Br(C18N)、[C+-++22H45-N(CH3)2-C6H12-N(CH3)2]Br(C22N)、[C18H37-N(CH3)2-C6H12-N(CH3)2-C-++-6

4、H13]Br2(C18N2)和[C22H45-N(CH3)2-C6H12-N(CH3)2-C6H13]Br2(C22N2)。本文设定了三种不同的反应条件，分别为（1）100oC反应三天、（2）100oC反应三天继而150oC反应两天、以及（3）100oC反应三天继而150oC反应四天，共计制得十五种新型分子筛材料。然后，采用粉末X-射线衍射、傅里叶变换红外光谱、场发射扫描电子显微镜、场发射透射电子显微镜、氮气物理吸附、固体核磁共振等手段对这些样品进行表征，并进行了水热稳定性测试。双头季铵盐表面活性剂Co18N2和C22N2在100C下诱导MCM-41生成的能力要优于传统的模板剂CTAB，并且

5、在150oC下会逐渐晶化形成MFI，因此通过对晶化条件的控制，可以制备得到微孔—介孔复合分子筛。而它们对应的单头季铵盐表面活性剂Co18N和C22N，在100C下先诱导形成层状相M41S，然后在150oC下转变为MCM-41，不过并没有出现晶化。这些样品中有比表面积极大的MCM-41介孔分子筛，也有极具催化潜力的微孔—介孔复合分子筛，为新型微孔—介孔复合分子筛的开发提供了思路。关键词：MCM-41，MFI，长链烷基季铵盐，微孔—介孔复合分子筛I万方数据II万方数据ABSTRACTMicro-mesoporouscompositehastheadvantagesofzeolitesaswell

6、asmesoporousmolecularsieves,includinghighhydrothermalstability,highacidityandlargeporesize,whichmakeitaresearchhotspot.Anefficientone-potsynthesisofmicro-mesoporouscompositebysinglestructuredirectingagentwasstudiedinthispaper.Long-chainalkylquaternaryammoniumsaltswereusedasorganicstructuredirecting

7、agents(OSDA)andtetraethylorthosilicate(TEOS)wasusedassiliconsourceinthesynthesiswithacompositionof1OSDA:8.31SiO2:3.36NaOH:1054H2O.TheOSDAsincludedhexadecyltrimethylammoniumbromide(CTAB),[C+18H37-N(CH3)2-C6H