fe-sapo-34分子筛膜的合成及其co2-ch4分离性能研究

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1、Fe-SAPO-34分子筛膜的合成及其CO2/CH4分离性能研究SynthesisofFe-SAPO-34MembranesandTheirApplicationsforCO2/CH4Separation学科专业：能源化工作者姓名：郝阿辉指导教师；刘秀凤副研究员天津大学化工学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而

2、使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据万方数据摘要SAPO-34

3、分子筛是一种具有典型CHA结构的磷酸硅铝分子筛，由于其规则的孔道结构、中等强度酸性，以及良好的热稳定性、机械稳定性、与化学稳定性被广泛应用于催化领域，尤其是甲醇制烯烃反应（MTO）。在分子筛分和竞争吸附的共同作用下，SAPO-34分子筛膜在CO2/CH4双组份气体分离应用中具有显著的优势。骨架元素被金属杂原子取代后，可以改变分子筛的孔径以及吸附性能，进而改变SAPO-34分子筛膜的分离性能。本文将着重研究Fe进入SAPO-34分子筛骨架形成Fe-SAPO-34分子筛以及分子筛膜的合成工艺。本文首先采用传统加热的方式合

4、成了Fe-SAPO-34分子筛，并且通过扫描电镜、傅里叶变换红外、紫外漫反射等方法对其进行表征，研究了合成液中Fe/Al比例和晶化温度对分子筛合成的影响。结果表明：合成液中Fe/Al比例为0.01时合成的分子筛为规整的立方状，结晶度最高；晶化温度对分子筛的形貌以及骨架结构有显著影响，在220℃条件下晶化24h可得到形貌良好的纯相Fe-SAPO-34分子筛。其次，采用传统水热法在ɑ-Al2O3载体上合成Fe-SAPO-34分子筛膜，着重考察了二次合成液中Fe/Al比例、晶化时间和晶化温度对分子筛膜的影响。结果表明：当F

5、e/Al比例为0.01时，载体表面Fe-SAPO-34分子筛颗粒紧密交联生长成分子筛膜。在220℃下晶化36h可得到连续致密的Fe-SAPO-34分子筛膜。最后，将合成的SAPO-34分子筛膜以及Fe-SAPO-34分子筛膜应用于CO2/CH4双组份气体分离，将分离性能进行对比发现：Fe-SAPO-34分子筛膜CO2/CH4分离因子比SAPO-34分子筛膜高，但CO2渗透率有所降低；相较于传统加热，微波加热条件下可得到CO2/CH4分离性能更加优异的SAPO-34分子筛膜。关键词：Fe-SAPO-34分子筛Fe-SA

6、PO-34分子筛膜CO2/CH4分离I万方数据II万方数据ABSTRACTAsatypeofsilicoaluminophosphatemicroporouszeolite,SAPO-34hasthechabazitestructurewithporediameterof0.38nm.Duetoitswelldefinedporestructure,mediumacidstrength,andsatisfactorythermal,mechanicalandchemicalstability,SAPO-34cryst

7、alshavebeenwidelyusedincatalysis,especiallythecatalyticprocessofmethanoltoolefins(MTO).SAPO-34membraneshaveshowntheapplicationpotentialinCO2/CH4separationduetobothmolecularsievingandcompetitiveadsorption.Theisomorphoussubstitutionofmetalheteroatomsintoframework

8、canchangetheporesizeandadsorptionpropertiesofmolecularsieves,resultinginthevariationofseparationperformancesforthecorrespondingmembrane.Inthisthesis,wewillfocusonthesynthesi