ag3po4复相光催化剂及余辉协同光催化的研究

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1、Ag3PO4复相光催化剂及余辉协同光催化的研究Ag3PO4compositephotocatalystsandtheirafterglow-assistedphotocatalysis一级学科:材料科学与工程学科专业:材料学作者姓名:李锋锋指导教师:李志宏天津大学材料科学与工程学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的

2、同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签字日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:年月日签字日期:年月日万方数据万方数据摘要Ag3PO4具有优良的可见光催化性能,在降解有机污染物、分解水制H2和CO

3、2还原等领域具有广泛的应用前景。本文围绕提升Ag3PO4的光催化性能和实现其暗环境下的可持续光催化展开研究。一方面,采用稀土磷酸盐LnPO4修饰Ag3PO4,合成一系列的Ag3PO4@LnPO4异质结可见光催化材料。另一方面,则是通过引入长余辉涂层,形成余辉协同光催化系统,实现暗环境下的持续降解有机污染物。通过银氨辅助共沉淀法合成了镧系稀土磷酸盐修饰磷酸银Ag3PO4@LnPO4(Ln=Ho、La、Sm、Eu、Gd、Dy、Er、Tm、Yb、Lu)复相异质结光催剂,并对该材料的晶相组成、微观结构、光催化性能和增强机制等方面进行了系统研究。当摩尔比Ho

4、(或La)/Ag为0.05/2.95时,无定型态HoPO4或LaPO4(析出少量纳米棒晶体)包裹于立方状Ag3PO4粒子表面,形成壳-核状异质结构,同时壳层中产生4~5nm的Ag粒子。全系LnPO4以适当比例修饰Ag3PO4,都可以增强光催化活性和稳定性,这主要归因于LnPO4、纳米Ag粒子与Ag3PO4共同构成的光催化系统,有效促进了电子-空穴分离。2+3+3+采用高温固相法合成了Sr3.88-xAl14O25:0.04Eu,0.08Dy,xEr(x=0,0.04,2+3+0.08,0.12,0.16,0.20mol)、Sr1.936MgSi2O

5、7:0.004Eu,0.06Dy、Sr0.984Al2O4:2+3+0.004Eu,0.012Dy三种体系的长余辉粉,分别与硅丙乳液混和制成了余辉涂层,余辉涂层与Ag3PO4(或Ag3PO4@HoPO4)构成了余辉协同光催化系统。对上述余辉发光体的微观结构、发光和储能性能,以及余辉协同光催化效果和机理进行了详细的探讨。三种体系的余辉粉分别呈现蓝绿色(485nm)、蓝色(467nm)、黄绿色(510nm)发光,激发12h后,仍具有光能存储,且均对罗丹明B产生了降解效果。余辉的发光波段与光催化剂吸收波段的匹配程度,对催化效果有着至2+3+关重要影响,其

6、中,Sr1.936MgSi2O7:0.004Eu,0.06Dy涂层的蓝色余辉催化效果最佳。余辉协同光催化过程可以概括为“储能-释能-协同催化”。另外,相比先前工艺,余辉涂层具有制备工艺简单、耐腐蚀性优良、无需回收、可反复循环利用等特点,适于规模化应用。关键词:Ag3PO4,稀土磷酸盐,余辉涂层,余辉协同光催化,光催化机理I万方数据ABSTRACTDuetoitsexcellentvisiblephotocatalyticperformance,Ag3PO4haswideapplicationprospectsinmanyfields,suchasd

7、egradationoforganicpollutants,decompositionofhydrogenandCO2reduction.Inthispaper,wefocusonthephotocatalyticperformanceimprovementofAg3PO4andtherealizationofsustainablephotocatalysisindarkenvironment.Ontheonehand,aseriesofheterojunctionphotocatalystsweresynthetized,throughmodif

8、yingAg3PO4bylanthanidephosphate(LnPO4).Ontheotherhand,anafter

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