金属铈和铀单晶薄膜的制备及电子特性的研究

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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国工程物理研究院或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：尸伽乡签字日期：J夕}妙年。钿珈学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解并接受中国工程物理研究院研究生部有关保存、使用学位论文的规定，允许论文被查阅、借阅和送交国家有关部门

2、或机构，同时授权中国工程物理研究院研究生部可以将学位论文全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。学位论文作者签名：p擀签字日期扣忤I。b，b导师签名：签字日期：汐吖年文月ob万方数据金属铈和铀单晶薄膜的制备及电子特性的研究摘要铀及铀合金是核武器及核能应用中广泛使用的材料，其电子结构及物理化学性质一直是研究的热点，但是由于金属铀材料具有一定的放射性及较强的化学活性，使得相关的研究工作开展有一定难度。尤其对于5f电子特性的研究，长期以来由于缺少高质量的单晶样品，使得关于其价带尤其

3、是能带结构的研究较难开展，在国内这方面的研究至今还是空白。本项目首先通过金属钚的模拟材料金属铈单晶薄膜的生长摸索出活性单质金属单晶薄膜的生长条件及参数，而后进行金属铀单晶薄膜的生长及其表面形貌和电子结构的研究，在此基础上同时开展了U02．。单晶薄膜的制备和表征工作，并尝试在Si(111)．7X7基底上通过构造缓冲层和修饰层的方法来制备单晶薄膜。本论文工作主要分为以下四个部分：1)在W(110)表面进行铈薄膜的沉积，利用扫描隧道显微镜(STM)，低能电子衍射(LEED)，X射线光电子能谱仪(XPS)和角分辨光电子能谱仪(AR

4、PES)研究了沉积薄膜的表面形貌、晶体结构、化学组成、价带谱及能带结构。STM结果表明新鲜的铈薄膜表面有序和无序区域均存在，膜面上还存在一些三角形和六角形的孔洞结构；当在600K退火10min后，LEED衍射斑点变得明锐，孔洞消失，出现了较为平整的三角和六角形状的台面。氧化后再进行退火的表面观察到重构的存在，重构周期为11．2Axl2．67A。XPS结果表明氧化后的薄膜为非标准化学计量比的Ce203．。结构。价带谱中位于EF附近的峰即使在氧化后依然存在，表明体系中仍存在金属铈，退火后薄膜的Ce4f和O2p能带的色散均变得更

5、为明显。2)在干净有序的W(110)基底上沉积金属铀薄膜，在沉积过程中，薄膜为层状生长方式。通过在超高真空条件下(优于5x10Jombar)对薄膜进行退火的方法，获得了具有较高择优取向的金属铀单晶薄膜，LEED出现非常明锐的衍射斑点。利用STM对单晶薄膜的表面形貌进行了研究，样品表面呈现出标准的单晶样品台阶状分布，台面平整。利用ARPES获得了单晶铀薄膜的价带谱和能带结构，UPS结果表明薄膜在费米面附近有非常高的态密度，在结合能为1．3eV之间存在较强的5f与6d电子的杂化。为了确定生长出的铀单晶薄膜的晶体结构，通过DFT

6、方法对a．U和hcp．U的态密度和能带结构进行计算，结果表明单晶铀薄膜的能带结构更接近于伐．U能带结构的结果，而与hcp．U的结果则相差较大。3)新鲜的铀薄膜在5X10矗mbar条件下吸附两小时的02之后膜面上出现很多的颗粒状纳米结构，颗粒物的平均尺寸大约为2nm左右。在1080K退火10min后，薄膜表面存在两种明显的表面形貌，一种表现为台面非常平整，而在台阶处则聚集了非常多的点状物；另一种则表现为台面和台阶处均分布着一些点状物。继续在1080K退火1hT万方数据金属铈和铀单晶薄膜的制备及电子特性的研究后，膜层表面呈现台

7、阶状分布，台面较为平整，为典型的单晶体的形貌特征，整个膜面均一、连续，但膜面上出现了一些由于点阵不匹配引起的平行条纹，在此阶段LEED出现了明显的衍射斑点，生成了U02．x晶体相，通过STM和ARPES获得了该新相的dI／dV谱、价带谱和能带结构，价带谱与dI／dV谱结果吻合很好。4)在Si(111)一7×7重构表面沉积了3个原子单层(ML)的铀薄膜，利用STM研究了经过不同温度退火后薄膜表面形貌的变化，利用反射高能电子衍射(Ⅺr{EED)和LEED获得了随着温度变化所生成的新相的晶体结构，利用ARPES获得了经过不同温度

8、处理后薄膜的价带谱和能带结构。当退火至870K，生成了有序的USil．67晶体相；对薄膜进行更高温度1000K的退火后观察到了一种新的u．Si超结构；随着退火温度进一步提高至1200K时，样品表面重新出现了大面积Si(111)．7×7重构表面，重构表面上分布着一些较高的岛。关键词：铈薄膜；铀薄膜；单晶；