生物质热解过程中污染物迁移转化机制的解析

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时间:2019-03-08

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1、中国科学技术大学博士学位论又生物质热解过程中污染物迁移转化机制的解析作者姓名:学科专业:导师姓名:完成时间:刘武军应用化学江鸿副教授俞汉青教授/\聊移会、江素二O一四年五月un;versity。fscienceandTbchn。l。』竺僦Adissertationfordoctor’SdegreeElucidationofMechanismsforTransformationandMigrationofthePollutantsduringPyrolysisofBiomassAuthor’SName:Wu.Jun

2、LiuSpecialty:AppliedChemistrysupervisor.A/ProfHongJiang,ProfHan.QingYuFinishedtime:May,2014中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名:立姐签字日期:趁旦L互[一中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条

3、件之一,学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权,即:学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅,可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。d公开口保密(——年)。作者签名:童j越里签字日期:丝以.6:』导师躲f至:丝分摘要植物通过自身的生长,可以从富营养化水体中吸收氮磷营养元素,而通过生

4、物吸附过程,又可以吸附水中的重金属等污染物。但是,富含污染物的植物生物质若处理不当,容易造成二次污染。另一方面,随着化石能源的日益耗竭,以及其在使用过程中造成的一系列环境和气候问题日益引起人们的重视。从可再生、环境友好的生物质中获取能源及资源已经成为研究热点,并且具有十分广阔的应用前景。快速热解是一个极具应用潜力的生物质资源化成熟技术,如果将其应用于对污染生物质的处置及资源回收,将会具有重要的环境和经济意义。本论文系统研究了植物生物质在污染物去除和热解资源化应用中的一些基础问题,包括生物质表面化学修饰强化污染物去

5、除,污染物在热解过程中迁移转化的机理,热解生物油提质的绿色可持续方法研究,热解biochar功能化制备及其在环境、催化及能源储存方面的应用。论文主要的研究内容和结果如下:1.生物质的表面化学修饰强化污染物的去除:以二氯亚砜作为活化剂对EDTA进行活化,再将其用于蒲草生物质的表面化学修饰,以增加其表面羧基和氨基功能基团的含量,从而强化其对污染物的去除能力,并对污染物强化去除的相关机制进行了探讨。结果表明,经过表面修饰的生物质对水溶液中的铅离子具有显著强化的去除能力,其最大吸附能力达到263.9mg/g。远远大于未经

6、修饰的生物质的104.5mg/g。吸附机理主要涉及到离子交换、配位和氢键作用,其中离子交换作用主要是在低pH条件下起作用,而配位和氢键作用主要在高pH值条件下发挥作用。2.生物质热解过程中污染物的迁移转化过程及其机理:将吸附了重金属铅的蒲草生物质进行热解,分析了热解过程中重金属铅的迁移,转化和分布情况。结果表明,热解过程中铅的回收率受温度的影响不明显;在整个热解过程,温度从400℃升高至600℃时,铅的回收率为98.8%以上,发现铅的化合物在热解过程中转化为挥发性很弱的氧化铅和金属铅而保存在热解残炭固相中。以三种

7、典型的富氮磷湿地植物为代表,研究了热解过程中氮磷营养元素的迁移转化过程及其机理。结果显示,热解所得生物油的主要成分包括酚类、醛酮类、羧酸类以及一些含氮杂环或者胺类化合物。在热解过程中,大量的氮磷元素从有机态转化为无机离子态或者结合态,仍然集中在biochar中,可通过无机盐溶液浸出的方法分级提取,其中平均76%的氮元素和57%的磷元素可以通过此法得以回收。将生物质和废弃电子垃圾塑料以一定的比例进行混合进行共热解,研究了热摘要解过程中溴化阻燃剂的迁移,转化过程以及溴元素在热解过程中的分布情况,通过TG.FTIR.M

8、S方法对溴化阻燃剂的转化机理进行了深入的研究。结果显示,生物质和WEEEs塑料在热解过程中的协同作用可以大大提高热解油的产率。机理分析表明,热解过程中产生的溴元素既可以被有机组分捕获形成溴代烃类挥发至热解油和气体相中,也可以被WEEEs塑料和生物质中的无机组分捕获而保留在热解残炭中。3.生物油品质提升及其机理研究:提出在常温常压的情况下以零价活泼金属锌对生物油进行原位氢化

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