水热改性对褐煤热转化过程中污染物释放与迁移规律影响-研究

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1、万方数据浙江大学硕士学位论文摘要褐煤的脱水提质技术能够提高煤炭利用效率、降低能耗损失，已经成为低品质煤大规模利用的重点发展方向。水热改性作为一种高效、实用的脱水提质手段成为研究的热点问题。本文就水热改性对三种低品质煤热转化过程中氮、硫污染物释放及迁移影响规律进行了研究。首先采用高温高压反应釜对准东烟煤、伊敏褐煤、昭通褐煤进行了200。C、250℃、300。C的水热改性实验，获取改性后煤样。发现水热改性确实大幅度脱除了煤中水份，提高了低位燃烧热值。(1)利用X射线光电子能谱技术(XPS)对水热改性前后三种煤种

2、氮、硫元素的赋存形态进行了研究，利用ⅫSPEAK分峰软件进行氮、硫元素的分峰拟合。发现水热改性确实破坏了煤中氮、硫宫能团结构，使得煤中的N．5向N．6或者N-Q发生转化，多环芳烃结构的N．Q向N．6转化，煤分子边缘的N．Q向N—X转化；硫醇硫醚、亚砜、砜类硫可能会向噻吩转化，硫醇硫醚可能向硫铁矿硫转化，同时可能存在着砜类、亚砜类硫向硫酸盐硫转化的过程。(2)利用快速热解仪器．质谱色谱联用仪(Py—GC／MS)对三种低品质煤改性前后快速热解时含氮、硫大分子挥发份的释放特性进行了研究，发现水热改性影响了煤改性前

3、后氮、硫大分子的种类和释放含量。将氮、硫大分子挥发份归类后发现，水热改性影响了挥发份中含氮物质如胺类、酰胺类、肟类、腈类、唑类，含硫物质如硫醇硫醚类等的释放特性。(3)利用管式炉实验平台对三种低品质煤改性前后热解、燃烧过程中含氮、硫杂质的污染物释放特性进行了研究。水热改性使得热解过程中准东煤及昭通煤含氮、硫污染物的释放减少，使得伊敏煤含氮污染物释放增加、含硫污染物释放减小。水热改性使得燃烧过程中准东煤含氮污染物释放减少，含硫污染物释放增大，伊敏煤含氮污染物释放增大、含硫污染物释放减小，昭通煤NO释放量增大，

4、SOz第一释放峰降低第二释放峰升高。关键词：低品质煤；水热改性；XPS；快速热解；GC／MS；氮、硫污染物万方数据浙江大学硕士学位论文ABSlRACTABSTRACTDehydrationtechnologiesoflignite，whichcanimprovecoalutilizationefficiencyandreduceenergylosses，havebecomeafocusofthelarge—scaleuseoflowqualitycoal．Asahi曲一efficiencyandpracti

5、caldewateringmethod，hydrothermaltreatmenthasbecomeahotresearchissue．Influencelawofhydrothermaltreatmentonnitrogenandsulfurpollutantsreleaseandmigrationofthreekindsoflowqualitycoalduringthermalconversionprocesshasbeenstudiedinthispaper．First，Zhundongbitumin

6、ouscoal，YmainligniteandZhaotonglignitewerehydrothermaUymodifiedat200"C，250。Cand300。Cbyusinghigh—heatandhigh-pressurereactionkettle．Resultsshowedthathydrothermaltreatmentgreatlyremovedthemoistureincoalandimprovedthelow-levelcombustioncalorificvalue．(1)X·ray

7、photoelectronspectroscopytechnologywasadoptedtobetteranalyzethespeciesofnitrogenandsulfurinrawcoalandhydrothermal—modifiedcoal．XPS-peak-differentation-imitatinganalysisWasperformedbyusingtheXPSPEAKpointspeaksoftware．Resultsshowedthathydrothermaltreatmentba

8、dlydestroyedmicro-structuresandfunctionalgroupsofnitrogenandsulfurincoal，bringingaboutphenomenonsthatN-5structureconvertedtoN一6orN—Q．N-QofpolycychcaromatichydrocarbonconvertedtoN-6andN—Qinedgeofcoalmoleculeco