油包水乳液中甲烷水合物的生成动力学研究

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1、油包水乳液中甲烷水合物的生成动力学研究StudyonKineticofMethaneHydrateFormationinWater-in-OilEmulsion学科专业：化学工艺研究生：陈英楠指导教师：李永红教授天津大学化工学院二零一四年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学

2、位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要近年来，随着煤、石油等传统资源的日渐枯竭，天然气水合物作为一种新能源逐渐引起人们的关注，基于水合反应而开发的一系列应用技术也相继被提出和研究。与传统方法相比

3、，这些新兴的水合物技术所需条件一般比较温和，可降低能耗、简化工艺流程、节省设备投资，应用前景十分广阔。该技术面临的一大问题是如何提高水合物的生成速率，因此研究不同因素对水合物生成速率的影响是十分必要的。本文在油包水乳液中分别测定了搅拌速率100rpm~1200rpm、乳液粒径585.1nm~1169nm、体系温度269.15K~277.15K、乳液含水率10%~30%和添加剂存在时的甲烷水合物生成动力学实验数据。分别研究了这些因素对水合反应的诱导时间和水合物生成速率的影响。实验结果表明，诱导时间的长短与搅拌速率的大小无关联，但是受体系温度、乳液粒径和含水

4、率的影响，体系温度越高、粒径越小、含水率越小，一般来说诱导时间就越长。另外，加入添加剂也能显著缩短诱导期。水合物的生成速率受搅拌速率、体系温度、乳液的粒径和含水率4个因素的影响较大，在一定范围内，随着搅拌速率的增大、乳液粒径的减小、体系温度的降低、乳液含水率的增大，甲烷水合物的生成速率随之增大。而添加剂的加入对水合物生成速率的影响有限。分别考察了文献报道的两个降压过程水合物生成动力学模型，在此基础上，假设乳液中水滴开始水合反应所需的诱导时间呈正态分布，结合Didier的单水滴模型，建立了相对应的全乳液模型方程，并用该模型对油包水乳液中的甲烷水合动力学过程

5、进行了描述。关键词：甲烷水合物；生成速率；动力学；油包水乳液万方数据ABSTRACTAsthegradualdepletionofthetraditionalresources,naturalgashydratesbegintoattractpeople'sattentionasanewkindofenergyinrecentyears.Arangeoftechnologiesbasedonhydratehavebeenproposedandstudied.Comparedtothetraditionalmethods,theconditionsrequ

6、iredbythesenewtechnologiesaremoremoderate.Asaresult,newtechnologiescanreduceenergyconsumption,simplifytheproductionprocess,andsaveequipmentinvestment.Sotheyhaveverybroadapplicationprospect.Amajorproblemishowtoimprovethegrowthrateofhydrate,therefore,itisquiteessentialtostudytheeff

7、ectofdifferentfactorsonmethanehydrateformation.Inthispaper,Aseriesofexperimentaldataonhydrateformationkineticsformethaneinwater-in-oilemulsionsarepresented.Theinfluencesofimpellerspeed,systemtemperature,theadditive,diameterandwatercutofwater-in-oilemulsionandontheinductiontimeand

8、hydrategrowthratewereinvestigated,respec