气体水合物生成促进技术及动力学的研究模型的研究

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1、ResearchonPromotionTechnologyandKineticModelofGasHydrateFormationADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByYuYongtaoOil＆GasStorageandTransportationEngineeringDissertationSupervisor:Prof.WangShu-LiMarch，2012常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个

2、人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位

3、论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要气体水合物具有独特的物化性质，可以开发一系列高新应用技术。但是面临生成速率慢、生成条件高、实际储气密度较理论值过低这一首要技术瓶颈，所有的应用技术还停留在实验室研究阶段，因此当前最紧要的即研究水合物生成促进技术，而这要在对水合物分子结构、成核机理充分认识的基础上，分别从热力学和动力学的角度采取宏观的生成促进手段，并最终建立水合物生成热、动力学模型。本文通过实验，筛选出了优良的新型水合物生成促进剂，研究了其机理及与表面张力的定量关系，然后考虑促进剂的作用建立了生成动力学模

4、型。首先，简要介绍了气体水合物分子结构、物化性质及其一系列高新应用技术。综述了国内外水合物生成动力学中经典的成核机理和相关动力学模型，并对其进行评价。然后，综述了目前国内外水合物生成促进技术采取的手段及其研究现状。其次，通过CO2水合物生成促进实验研究了几类新型添加剂对水合物生成条件和诱导时间的影响，并以纯水和目前研究较多促进效果较好的SDBS作为对比。这几类添加剂包括CTAB、PEG、P123及本课题组自行合成离子液体[HMIPS]OTs和[HMIPS]Ss。研究发现，这几种添加剂均能有效降低水合物生成条件，同时确定了每种添加剂的最佳促进浓度范围。经对比，500mg/

5、kg的[HMIPS]OTs离子液体促进效果最好。另外，对诱导时间的研究表明，SDBS、CTAB和P123溶液能不同程度地减少诱导时间，其中SDBS效果最好；PEG和[HMIPS]Ss溶液效果不明显；而对降低相平衡点作用最强的[HMIPS]OTs溶液反而增大诱导时间，但效果较差。以面向工业应用为目的，认为4℃~5℃、过压度ΔP约为1.5MPa为水合物最适宜的生成条件。再次，测定了CO2水合物生成促进实验中的反应溶液在不同温度下的表面张力，以此判断这几类添加剂对水合物生成促进作用与表面张力的定量关系。结果显示，对于同一种促进剂，若溶液随浓度变化导致表面张力越小，则水合物生成

6、条件降低越显著。但是不同的促进剂之间，随浓度的变化，水合物生成条件的降低与溶液表面张力的降低并不一致。最后，以Kashchiev和Firoozabadi开发的基于结晶理论早期的简单气体水合物动力学模型为基础，建立了考虑促进剂作用的水合物生成动力学模型，对水合物生成促进技术提供理论支持。关键词:气体水合物；离子液体；表面张力；动力学模型ABSTRACTThegashydratehaveuniquephysicochemicalproperties,andaseriesofhigh-techapplicationscanbedevelopedfromthese.Butfac

7、ingtheprimarytechnologicalbottlenecksonslowrate,hightemperature-pressureconditionandtheactuallowgasstoragecapacitywithinhydrateformation,alloftheappliedtechnologyisstillstuckinthelaboratoryresearchstage.Therefore,themostcriticalisthestudyonhydrateformationpromotiontechnol