以煤为碳源直流电弧法制备单壁纳米碳管绳

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1、第21卷第1期新型炭材料Vo.l21No.12006年3月NEWCARBONMATERIALSMar.2006文章编号:10078827(2006)01001905以煤为碳源直流电弧法制备单壁纳米碳管绳赵宗彬,邱介山,王同华,李永峰,周颖(大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室炭素材料研究室,辽宁大连116012)摘要:以太西无烟煤为碳源,以稀土氧化物La2O3和过渡金属Ni为催化剂制备复合的煤基炭棒,采用直流电弧放电技术,成功实现了单壁纳米碳管绳的批量制备

2、。用TEM和Raman光谱技术对纳米碳管绳产品进行了分析表征。结果表明:太西煤是制备单壁纳米碳管的合适碳源;电弧放电得到的煤基单壁纳米碳管的直径分布在2.01nm~1.80nm之间;双金属催化剂NiLa在单壁纳米碳管的形成过程中存在协同作用,其催化活性优于其中的单一组分。关键词:单壁纳米碳管;煤;电弧放电;TEM;Raman中图分类号:TB383文献标识码:A1前言将电极由水平放置改成上下(垂直)或倾斜放[4,5]置;二是改变放电介质,将传统放电惰性气氛改[58]单壁纳米碳管(SWNT

3、s)由一层石墨片层卷曲为含有部分氢气和烃类气体,甚至在液氮、水、熔而成,具有比多壁碳管(MWNTs)更加合理的结构融盐环境下放电。这些改进在一定程度上提高了纳和独特的性能。自从1993年Iijima和Bethune同时米碳管的产量和质量。但有关原料电极本身的组[1,2]独立合成出单壁纳米碳管以来,人们对单壁纳成、结构和性质与SWNTs产量及质量间的关系研米碳管进行了广泛而深入的研究,已有的结果表明,究甚少。单壁纳米碳管在微电子器件、场发射、扫描探针显微长久以来,人们将原料电极局限于石墨电极,认技术、储

4、氢材料和化学传感器等诸多方面有着广阔为石墨是制备纳米碳管最理想甚至唯一的电极材的应用前景。迄今为止,人们开发了多种制备料,这使得用电弧法制备纳米碳管在参数优化方面SWNTs的方法,包括电弧法、激光烧蚀法、化学气相受到了一定的限制,因此有必要寻求除石墨电极以沉积法等,其中电弧法简单可靠,能够得到结构完美外的更理想、更合理的电极材料,可望在电弧法制备的高质量纳米碳管,在国内外一直倍受关注和重SWNTs方面获得新突破。煤作为世界上储量最为[36]视。丰富的含碳矿物资源,在制备纳米碳材料方面显示[917]

5、传统的电弧法制备单壁纳米碳管一般采用复合出独特的优势。将催化剂与作为碳源的煤粉混石墨电极,即在石墨棒(电极)的中心打孔并填充金合成型制备复合电极,与石墨打洞法相比,有如下优属催化剂和石墨粉的混合物。这种简单的机械混合点:提高了电极组成的均匀程度,改善了电弧放电的式填充存在以下缺点:(1)管内填充物与石墨管的均一性和蒸发速度的同步性;通过改变煤基复合炭性质差异较大,二者在组成和导电性等方面明显不棒的组成和结构,可以调控电极的导电率和电弧放同,导致放电时电弧分布不均匀;(2)填充物与石墨电过程中碳的蒸

6、发速度;另外,复合煤基炭棒中催化管难以达到同步蒸发,填充物的蒸发较快,易于从石剂的添加量可以在较大的范围内调变。墨管中溅射出来。为提高单壁纳米碳管的制备效本研究的目的是探讨以廉价的煤为碳源用电弧率,人们不断地对传统的电弧技术方法进行改进和放电法大量制备单壁纳米碳管的可行性,并同时讨完善,可概括为二个方面,一是对石墨电极的形状论煤基单壁纳米碳管的形成机理特征。以及设备的构型进行改良,例如将电极作成碗状,或收稿日期:20060206;修回日期:20060306基金项目:国家自然科学基金(20

7、276012,20376011)。通讯作者:邱介山,Emai:ljqiu@dlu.tedu.cn作者简介:赵宗彬(1965),男,山东平原人,博士,副教授,主要从事纳米碳素材料和煤化工研究。Emai:lzbzhao@dlu.tedu.cn新型炭材料第21卷2实验置换3次。放电过程中的电压和电流分别为50V和70A,氦气压力为0.065MPa。通过控制阳极的2.1煤基炭棒的制备螺旋推进杆,保持两个电极之间的距离大约为用宁夏太西无烟煤制备阳极炭棒。原煤的元素1mm~2mm。放电

8、过程大约持续7min。分析和工业分析结果示于表1。炭棒及单壁纳米碳管的制备流程如图1所示:首先把太西煤进行粉碎、筛分至200目以下,将煤粉与催化剂、煤焦油等均匀混合形成糊状物,然后在模具中液压成型得到煤基炭棒,将煤基炭棒于900的氩气气氛下炭化2h以获得有一定导电能力的复合炭棒。采用的催化剂为过渡金属Ni和稀土元素La的氧化物,制备的复合炭棒分别含有三种不同组成的催化剂:NiO、La2O3和NiOLa2O3。NiO由分析纯的Ni(NO3)24H2O在

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