甲醇一步法制取甲缩醛工艺研究.pdf

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1、分类号TE65学号151040185密级全日制学术型硕士学位论文题目甲醇一步法制取甲缩醛工艺研究作者姓名袁梦导师姓名、职称田原宇学科(专业)名称化学工艺提交论文日期2018年6月10日I学位论文创新性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢中所罗列的内容以外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果；也不包含为获得西安石油大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切

2、相关责任。论文作者签名：____________日期：____________学位论文使用授权的说明本人完全了解西安石油大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属西安石油大学。学校享有以任何方法发表、复制、公开阅览、借阅以及申请专利等权利。本人离校后发表或使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时，署名单位仍然为西安石油大学。论文作者签名：__________日期：__________导师签名：__________日期：__________·注：如本论文涉密，请在使用授权的说明中指出（含解密年限等）。I中文摘要论文题目：

3、甲醇一步法制取甲缩醛工艺研究专业：化学工艺硕士生：(签名)导师：(签名)摘要甲缩醛（DMM）是重要的甲醇衍生物，它溶解性能好，含氧量高，毒性低，在工业上应用广泛，如用作精细化工的溶剂、柴油添加剂、合成高浓度甲醛的原料以及为燃料电池提供氢源等。甲醇一步法合成甲缩醛的工艺因绿色环保而受到越来越多的关注，目前对该工艺催化体系的研究主要集中在负载型贵金属、杂多酸、钒基催化剂等3种催化体系上，但从整体研究情况来看，三种催化剂都存在着催化剂成本太高、工业性不强、酸性太强且对设备有较强的的腐蚀性、分离回收困难等缺点。本文针对上述问题开发出一种高活性、高选择性的铁钼基双功能催化剂，并

4、与甲醇选择氧化反应性能关联研究。通过不同Mo/Fe比和不同载体(Y型分子筛，ZSM-5，SiO2，Al2O3)制备的铁钼基双功能催化剂，对其催化活性进行比较，得出最佳Mo/Fe比为2:1，最佳载体为Y型分子筛。从而确定Fe-Mo/Y型分子筛催化剂为最佳铁钼基双功能催化剂，663K下达到91.5%的DMM选择性。由于这些基础型铁钼基双功能催化剂甲醇转化率都不够理想，因此基于前面实验的基础对催化剂进一步优化。结果表明Fe-Mo/复配1催化剂的催化性能要优于单独负载的铁钼基双功能催化剂。Fe-Mo/复配1催化剂优良的催化性能不仅得益于铁与钼的有效协同效应增强催化剂的氧化能力

5、，还归功于复配载体的L酸位点和B酸位的协同作用，使该催化剂获得了最佳的氧化还原位点与酸性位点之间的匹配，催化活性最优，在663K下达到66.74%的甲醇转化率和87.66%的DMM选择性。随后考察了对反应温度、物料配比、反应空速等工艺条件甲醇一步法制取甲缩醛工艺的影响，又设计三因素五水平的正交实验，最后得出最佳工艺条件：反应温度663K，-1反应空速7500h，甲醇空气比55%。通过对催化剂的稳定性考察发现，随着反应时间的延长，催化剂活性下降后趋于不变，并且其降低量较小，所以该催化剂稳定性较好，并且通过XRD、SEM和生焦量的测定也证实了该催化剂具有较好的稳定性。关键

6、词：甲缩醛；甲醇；钼/铁比；选择性；转化率论文类型：基础研究II英文摘要Subject：StudyonthePreparationofMethylalbyOneStepProcessfromMethanolSpeciality：ChemicalProcessName：(signature)Instructor：(signature)ABSTRACTMethylalhyde(DMM)isanimportantmethanolderivative.Ithasgoodsolubility,highoxygencontentandlowtoxicity.Itiswidelyu

7、sedintheindustry,forexample,asasolventforfinechemicals,adieseladditive,andarawmaterialforthesynthesisofhigh-concentrationformaldehyde.Providehydrogensourceforfuelcells.Theprocessofone-stepmethanolsynthesisofmethylacetalhasattractedmoreandmoreattentionbecauseofitsenvironmentalpr